【摘 要】
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CO是释放到空气中最多的气态污染物之一,催化氧化法是消除CO的一种行之有效的方法。CuO-CeO2对CO氧化具有较好的催化性能,被认为是最有希望替代贵金属的催化剂。金属有机框架材料（MOFs）是一种由金属离子和有机配体构成的具有周期性网络结构的多孔晶体材料,具有独特的有序孔道结构以及较大的比表面积等特点,以MOFs为前驱体制备氧化物催化剂引起了人们的关注。本文利用MOF衍生制备了CuO-CeO2,
【基金项目】
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天津市自然科学基金（18JCYBJC21500）；
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CO是释放到空气中最多的气态污染物之一,催化氧化法是消除CO的一种行之有效的方法。CuO-CeO2对CO氧化具有较好的催化性能,被认为是最有希望替代贵金属的催化剂。金属有机框架材料（MOFs）是一种由金属离子和有机配体构成的具有周期性网络结构的多孔晶体材料,具有独特的有序孔道结构以及较大的比表面积等特点,以MOFs为前驱体制备氧化物催化剂引起了人们的关注。本文利用MOF衍生制备了CuO-CeO2,考察了其低温催化CO氧化反应性能,并和共沉淀制备的CuO-CeO2催化剂进行了对比,对活性差异的原因进行了分析。采用类似共沉淀的方法制备了Cu3（BTC）2和Ce（1,3,5-BTC）的混合物,并以其为前体热分解得到CuO-CeO2-M催化剂。考察了原料配比、焙烧温度、升温速率等因素对其催化CO氧化反应性能的影响。结果表明,当Cu、Ce摩尔比为0.5、焙烧温度为600°C时,催化剂催化性能最好,在空速为24000 m L·g-1cat·h-1的条件下,CO完全转化温度为90°C。CuO-CeO2-M催化剂同时还具有较好的稳定性,连续反应30 h,CO的转化率保持在97%以上。对不同n Cu:n Ce的催化剂进行表征发现,催化剂的比表面积对催化剂的活性几乎没有影响,CuO-CeO2催化剂中铜铈之间的相互作用能够明显影响CuO-CeO2的活性;当n Cu:n Ce为0.5时,CuO-CeO2-M催化剂具有更多的Ce3+、还原性的铜物种以及吸附氧,从而具有较好的氧化还原性能。以Na2CO3为沉淀剂,利用共沉淀法制备了CuO-CeO2-C催化剂,考察了原料配比、焙烧温度等因素对其催化CO氧化反应性能的影响。当n Cu:n Ce为0.3、沉淀温度为60 oC、焙烧温度为500 oC时,CuO-CeO2-C具有最高的活性,空速为24000m L·g-1cat·h-1时,CO完全转化的最低温度为100 oC。CuO-CeO2-C催化剂同时还具有较好的稳定性,连续反应30 h,CO的转化率保持在97%以上。将CuO-CeO2-M与CuO-CeO2-C进行了对比,探究了两种催化剂在催化活性以及结构等方面的差异。结果表明,CuO-CeO2-M中Ce3+的含量、还原态铜物种的量以及吸附氧的量均高于CuO-CeO2-C,其中有机配体在焙烧过程中分解产生的CO可提高还原态铜物种的量,此外MOF中的金属离子被有机配体很好的分离,有利于CuO在CeO2表面的分散,使得CuO和CeO2之间可发生较强的相互作用,增强铜铈之间的协同作用,从而利于CO氧化反应。
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