【摘 要】
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镓基硫属化物是新型范德瓦尔斯结构的重要新成员;由于其独特的物理特性,如较宽的光吸收范围、带隙可调、较大的非线性系数、高载流子迁移率和开关比以及在可见-紫外光具有良好的光响应性等优点,使得它们在光伏、微纳电子器件、非线性光学等领域都具有很好的应用前景。以碲化镓(GaTe)为代表的镓属化物已成为下一代光电子领域的有力竞争者。二维GaTe纳米片具有优异的光电性能,尤其是在新型光电器件的应用方面受到了广泛
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镓基硫属化物是新型范德瓦尔斯结构的重要新成员;由于其独特的物理特性,如较宽的光吸收范围、带隙可调、较大的非线性系数、高载流子迁移率和开关比以及在可见-紫外光具有良好的光响应性等优点,使得它们在光伏、微纳电子器件、非线性光学等领域都具有很好的应用前景。以碲化镓(GaTe)为代表的镓属化物已成为下一代光电子领域的有力竞争者。二维GaTe纳米片具有优异的光电性能,尤其是在新型光电器件的应用方面受到了广泛的关注。例如各向异性非易失性存储器,太阳能电池以及从紫外到可见光区域的高灵敏度光电探测器等。然而对GaTe激子动力学的研究尚属起步阶段,模糊不清的动力学过程限制了其在各方面的进一步应用。为了进一步提高这些器件的光电性能,研究GaTe材料的光致发光过程并理解其潜在的动力学过程对于基础研究和新兴应用而言是至关重要的。在本论文中,我们研究了不同厚度GaTe纳米片的光致发光光谱和拉曼光谱,光谱分析揭示了GaTe纳米片中单斜相和六方相共存的相变特征。通过对GaTe纳米片进行温度和功率依赖的光致发光光谱、时间分辨光致发光光谱的研究,我们阐述了二维GaTe纳米片激子动力学过程,并对温度依赖下声子辅助的激子物理进行调控,这些结论为GaTe纳米片晶相变化及激子动力学提供了更深入的理解,同时也为基于GaTe的光学器件以及激子电路等的发展提供重要信息。本论文的研究内容主要包括以下部分:1.通过研究二维GaTe纳米片厚度依赖的光致发光光谱和拉曼光谱,揭示了GaTe纳米片中单斜相和六方相共存的光谱特征;为了解释这些光谱特性,我们提出一种晶体结构共存模型(其中六方晶相位于纳米薄片的顶部和底部,而单斜晶相位于纳米薄片的中间),同时对温度依赖的光致发光光谱研究进一步证实了多层GaTe纳米片中双晶相共存的特点。2.基于对温度和功率依赖的GaTe光致发光光谱以及时间分辨光致发光光谱(TRPL)研究,我们全面阐述了GaTe纳米薄片的激子动力学行为。温度依赖的光致发光光谱结果表明,在低温条件下使用低功率激发时,GaTe纳米薄片由自由激子(FE),供体-受体对跃迁(XDAP)和浅受体束缚的激子(XSAB)占主导地位;而室温下光致发光光谱主要由带电激子(XT)和中性激子(X0)构成。同时功率依赖的光致发光光谱揭示了GaTe复杂的激子行为,GaTe的总光致发光强度随激发功率增加迅速增加后接近饱和,甚至在高功率激发下由于激子-激子湮灭作用导致略微淬灭;FE半峰全宽随温度升高显著展宽且呈现出线性功率依赖性;而在低温条件下的XDAP和XSAB会随着功率强度的增加而趋于饱和。3.基于时间相关的单光子计数(TCSPC)技术,我们进一步测量了GaTe的时间分辨光致发光光谱以探究FE,XDAP和XSAB的寿命及其演化。通过时间分辨的光致发光轨迹,我们确定了XDAP和XSAB的寿命约为200 ns和10 ns,进一步的,GaTe发光寿命随温度的升高而逐渐缩短,这是由于激子与纵向光学声子之间相互作用增强的结果。我们的结果提供了对GaTe纳米片激子动力学更深入的理解,有助于发展基于GaTe的光电探测器,发光二极管和太阳能电池的进一步应用。
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