【摘 要】
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煤中硫赋存结构复杂,脱除困难。传统的脱硫方法理论基础研究薄弱,元素的迁移转化机制尚不明确,存在脱硫效率低、操作条件苛刻、难以工业化应用等问题。因此,寻求一种绿色环保、工艺创新的化工过程强化方法用以促进煤中硫的转化显得尤为重要。本文基于电场强化理论,提出电场辅助软锰矿氧化高硫煤脱硫的新思路,期望利用电场改变矿物表面性质和离子运动,通过二氧化锰氧化煤粒,使其内部硫元素暴露出来,实现高硫煤深度脱硫以及软
【基金项目】
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煤矿灾害动力学与控制国家重点实验室自主研究课题重点项目（2011DA105287-zd201902）；
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煤中硫赋存结构复杂,脱除困难。传统的脱硫方法理论基础研究薄弱,元素的迁移转化机制尚不明确,存在脱硫效率低、操作条件苛刻、难以工业化应用等问题。因此,寻求一种绿色环保、工艺创新的化工过程强化方法用以促进煤中硫的转化显得尤为重要。本文基于电场强化理论,提出电场辅助软锰矿氧化高硫煤脱硫的新思路,期望利用电场改变矿物表面性质和离子运动,通过二氧化锰氧化煤粒,使其内部硫元素暴露出来,实现高硫煤深度脱硫以及软锰矿高效浸出。文章主要对有/无电场两种条件下高硫煤脱硫效果以及脱除机理进行了探索,分析了高硫煤脱硫行为的动力学机制。取得如下结果:（1）实验煤样灰分为16.72%,属于中灰煤;挥发分及固定碳含量分别为20.97%、61.78%;总硫含量为3.427%,其中硫酸盐硫、黄铁矿硫以及有机硫含量分别为0.5472%、0.6958%以及2.184%,有机硫占其总硫含量的63.73%,为其主要的硫形态。（2）有/无电场体系研究1)基于电场强化理论,研究电场强化软锰矿氧化高硫煤脱硫及软锰矿高效浸出行为。软锰矿与高硫煤质量比为1/7,煤浆浓度为0.05 g/ml,反应时间为5 h,反应温度为80℃,初始硫酸浓度为1.2 mol/L,电流密度为600 A/m~2时,与预处理煤相比,高硫煤脱硫率可达40.56%,锰的浸出率为95.23%。与无电场浸出体系相比,电场的引入可使高硫煤脱硫率提高19.93%,软锰矿中锰的浸出率提高16.77%。2)处理后煤样分析。在电场条件下,软锰矿中二氧化锰的强氧化作用会促进煤粒表面有机分子键断裂。相对于原煤,处理后煤的固定碳以及挥发分含量增加、热量及灰分分别降低了775.2 k J/kg、4.400%,煤的基本大分子官能团没有受损。3)机理研究。脱硫过程中,煤有机分子在阳极板上与软锰矿发生反应,致使煤中析出可溶性小分子有机物和Fe2+,使煤深层次有机硫暴露出来,而电解生成的具有强氧化性的Fe3+/Fe2+、Mn3+/Mn2+将暴露出来的有机硫氧化为砜、亚砜等形态硫脱除。（3）动力学研究表明,电场强化软锰矿氧化高硫煤反应主要由核缩减模型中产物表面扩散控制决定,表观活化能为35.21 k J/mol,宏观动力学方程为:1+2（1-r）-3（1-r）2/3=0.4479·exp（-35210 RT）。综上所述,本文基于化工过程强化理论,利用电场引发反应体系中元素定向迁移和转化。对有/无电场两种体系下的高硫煤脱硫率及锰浸出率开展了实验研究,并结合分析测试、动力学行为,证明电场以及软锰矿的强化作用,阐明其作用机制。研究结果可为高硫煤脱硫技术以及放大应用提供理论参考。
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