【摘 要】
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氟化碳材料是目前理论能量密度最高的固体正极材料,目前锂/氟化碳电池存在实际放电电压低于理论值、放电倍率性能差的问题,而只能在小电流工作环境下应用。研究表明,碳氟键的键型是影响放电电压和倍率性能的主要因素。在高温下进行氟化容易使碳氟以共价键方式结合,导致材料平面共轭结构转变为金刚石型结构,而失去导电性,因此选择温和的氟化温度有利于碳氟半离子键的生成并且提高其导电性,进而提高倍率性能。此外,碳材料的曲
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氟化碳材料是目前理论能量密度最高的固体正极材料,目前锂/氟化碳电池存在实际放电电压低于理论值、放电倍率性能差的问题,而只能在小电流工作环境下应用。研究表明,碳氟键的键型是影响放电电压和倍率性能的主要因素。在高温下进行氟化容易使碳氟以共价键方式结合,导致材料平面共轭结构转变为金刚石型结构,而失去导电性,因此选择温和的氟化温度有利于碳氟半离子键的生成并且提高其导电性,进而提高倍率性能。此外,碳材料的曲率结构可以降低氟原子与碳原子之间的共轭程度并降低碳原子的电负性,其有利于减小碳氟键的键能并导致具有半离子键特性碳氟键的生成,从而有利于放电电压的提升和功率密度的提高。本文通过优化氟化工艺和选择具有曲率结构的碳源提高碳氟半离子键的比例,从而提高锂/氟化碳电池的功率密度。本文通过对酚醛树脂微球进行碳化得到硬碳微球,然后在不同温度下对其氟化制备一系列氟化碳样品,随着氟化温度升高,其比容量上升,电压下降,这是因为高温下氟化硬碳的氟碳比高,共价键比例高和电子导电性差所致。经过电化学测试,在较低温度氟化得到的样品具有最高的放电电压2.9V,在10C的放电条件下,得到最大功率密度为20.2 kW kg-1。以单壁碳纳米角为碳源,采用F2/N2混合气体作为氟源制备了氟化碳纳米角。将其作为正极材料用于锂/氟化碳电池中,在50C的放电电流下得到最高功率密度为92 kW kg-1。实验结果表明,氟化碳基体的曲率结构和低温氟化工艺共同促使C-F离子键的生成,使制备的氟化碳材料表现出高的工作电压和功率密度。
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