几种二维材料的光学非线性吸收及载流子动力学研究

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与块体材料相比,具有低维结构的材料有特殊的物理和化学性质。三个空间维度均在纳米尺寸的材料是零维量子点;而只有一个维度在纳米尺寸的材料称为二维材料,其物质结构通常为单原子层或多原子层纳米片。二维材料的原子层内是由化学键键合,而层间由范德华力作用在一起,这种二维层状结构导致材料的物理和化学性质在具有各向异性的同时兼具小尺寸效应和量子限域效应,所展现出的有别于体块材料的有趣物性,使其在非线性光学和宽波段超快激光等领域具有重要的研究价值和广阔应用前景。研究和理解相关二维材料的非线性光学性质,包括载流子弛豫机制、非线性宽带饱和吸收原理等将有助于推动光与新颖物质相互作用研究,并为其在光电领域的应用提供实验依据和理论支撑。本论文研究了二维黑磷(Black phosphorus,BP)纳米片、二硫化钨(WS2)纳米片和Ti3C2纳米片的光学非线性吸收及载流子动力学,具体研究内容如下:1.黑磷纳米片的非线性吸收及载流子动力学利用多波段激发Z扫描实验系统研究了黑磷纳米片在可见光波段的非线性吸收特性,观察到随着波长的增加,饱和光强呈增大趋势,这说明黑磷在可见光波段的吸收能力随入射光波长的增加而增强。进一步,使用不同入射能量纳秒激光激发,观察到了从饱和吸收至反饱和吸收的转化过程,说明出现了线性吸收与双光子吸收相争的物理过程。阐明了不同脉冲宽度和不同溶剂对黑磷的饱和吸收强度的影响。通过不同波长激发的瞬态吸收光谱,研究了黑磷纳米片对泵浦能量和波长依赖的载流子动力学。发现400 nm波长飞秒脉冲激发时,在大的泵浦能量下观察到了一个额外的衰减通道,提出了一个有效子带结构解释了其机理;在800 nm波长飞秒脉冲激发时,观察到反常的能量依赖寿命关系,源于线性吸收和双光子吸收之间竞争,阐明了对于400和800 nm的泵浦光,衰减时间随着探测波长变化的规律。2.二硫化钨纳米片的非线性吸收及载流子动力学利用Z扫描实验研究了WS2纳米片的宽带(450-700 nm)非线性光学响应,在低入射能量下观察到了与入射光波长相关的饱和吸收现象,饱和光强的变化起源于基态漂白机制。研究了WS2纳米片的共振增强效应,在共振吸收峰500 nm处不同激发能量的非线性吸收特性,发现随着入射能量的增加,从饱和吸收到反饱和吸收的转化,解释了线性吸收与双光子吸收竞争的物理过程。通过对不同能量下Z扫描曲线数值拟合提取的光吸收参数与532 nm时的参数对比,发现共振峰处饱和吸收出现了增强,阐明了共振吸收导致饱和吸收增强的物理机理。通过研究WS2掺杂银纳米粒子的非线性吸收特性,发现了金属纳米粒子对二维材料非线性吸收的增强作用,说明金属纳米粒子的等离激元共振效应能有效增强WS2的饱和吸收。通过飞秒瞬态吸收光谱研究了WS2纳米片的载流子动力学。发现能量转移包含快、慢两种衰减组分,分别对应能量转移中的电子-声子耦合与声子-声子耦合作用,运用双e指数载流子弛豫模型进行了阐释。3.Ti3C2纳米片的非线性吸收及光物理机制研究利用Z扫描实验研究了Ti3C2纳米片不同波段的非线性光学响应,发现了反饱和吸收效应。建立了Ti3C2纳米片在可见光区间关于能量和波长的非线性吸收的系统性研究,阐明了其双光子吸收的物理过程。为了研究Ti3C2纳米片的载流子动力学,进行了瞬态吸收实验。研究结果表明,Ti3C2纳米片的能量弛豫寿命随着激发能量的增加而变长。通过对Ti3C2纳米片掺杂银纳米粒子的瞬态吸收研究,发现掺杂了银粒子的Ti3C2纳米片,弛豫寿命比纯Ti3C2纳米片长,通过能量弛豫模型提取了载流子弛豫寿命,阐明了金属粒子掺杂产生中间能级转移和俘获载流子的光物理过程。
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