含N配体功能化介孔二氧化硅材料对铀的吸附研究

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在过去的几十年里,利用核能发电极大的缓解了人类对电力的需求,但是,在铀水治、铀浓缩、及核燃料后处理等过程中会产生大量放射性废水,给地球环境和人类的生存安全带来了空前的压力。因此,采用新型材料对核废水中放射性元素包括Th、U、Eu的吸附分离,显得极为迫切和重要。介孔二氧化硅材料以其巨大的比面积、孔径均一、可调,以及较高水热稳定性,可以作为非常有潜力吸附和去除溶液中的U(VI)的吸附剂。本文研究了功能化的介孔二氧化硅对铀的吸附性能。第二章和第三章介绍了后接法合成了酰胺功能化的介孔二氧化硅材料SBA-15,探讨了pH值对合成SBA-15的影响,通过小角X射线粉末衍射(XRD)和N2吸附-脱附分析结果表明,强酸下合成的SBA-15结构有序性最好,以此原料合成了酰胺功能化的介孔二氧化硅材料。同时,采用偶氮胂(Ⅲ)作为显色剂的紫外分光光度法来分析溶液中铀的浓度,探讨了吸附剂、pH值、时间、离子强度对材料吸附性能的影响以及材料对铀吸附的平衡等温线。结果表明,(1)吸附剂的最佳浓度为0.4mg/mL。(2)pH值对材料吸附性能的影响较为明显,适宜的pH值为4.8。(3)在50min时,酰胺功能化的介孔二氧材料SBA-15对铀的吸附基本达到平衡;酰胺功能化介孔二氧化硅对铀的吸附遵循拟二级动力学方程。(4)材料吸附铀的过程符合Langmuir和Freundlich吸附模型,通过计算得出吸附剂的最大吸附容量为75.75mg/g。(5)吸附量随着离子强度的增大先减少后增大,最后达到平衡。第四章介绍了用共缩聚法合成氨基功能化介孔二氧化硅材料对铀的吸附性能,对合成的材料经过了小角X射线粉末衍射(XRD)、N2吸附-脱附和红外分析,探讨了pH值、时间、对材料吸附性能的影响以及材料对铀吸附的平衡等温线。结果表明:(1)氨基功能化的介孔材料耐碱性差,在酸性环境中,吸附容量随pH的增大而增大。(2)材料对铀的吸附速率在前5分钟比较快,在吸附50分钟时吸附基本达到平衡。(3)通过对吸附方程计算得出最大吸附容量为46.89ug/mL。比较两种材料发现通过后接法合成的酰胺功能化介孔材料在孔径、结构、和吸附容量上比共缩聚法合成的氨基功能化介孔材料好。
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