随着对化石燃料日益增长的需求和随之而来的污染,开发清洁和可循环的能源至关重要。氢气由于其热值高、无污染、效率高,被认为是一种可大力发展的未来清洁能源。电解水制氢是目前受到全球认可的无污染,完全清洁的制氢方式。但由于电解水过程中存在着不可避免的过电位使得能耗大大增加。因此,开发高活性、非贵金属和耐用的电催化剂对于降低成本和运行消耗至关重要。本文基于以上背景,利用结构独特,成分可控,易于调控的层状氢氧化物作为基底,通过阴阳离子掺杂的手段对其进行改性,以获得电解水催化性能的全面提升。本文首先以Ni-Al LDH 3:2为基底,利用阳离子交换搅拌法,改变工艺参数设计并构建了一批Fe掺杂Ni-Al LDH纳米片。利用LSV,Tafel,EIS等方法测试了材料的电催化性能,以寻求析氧性能最佳的催化剂并确定合适的工艺参数。结果表明,25 mg Fe Cl3·6H2O在50°C下搅拌15 h获得的NAF LDH-25具有最优的电化学性能,在10和50 m A cm-2的低电流密度下过电位为254,277.5 m V,100 m A cm-2高电流密度下依旧具有288 m V的极低过电位,Tafel斜率为33.3 m V dec-1,同时具有极佳的催化稳定性。为分析优秀性能的原因,对NAF LDH-25进行了一系列物理表征。结果表明,Fe离子成功掺杂并有效调控电子结构,并未改变前驱体微观形貌。由于阳离子交换搅拌法仅适用于粉末催化剂的局限性,本文以Ni-Al LDH 3:1为基底,通过热处理与气相阳离子交换法设计了Co掺杂的Ni-Al LDO,以期获得高析氢性能的氧化物催化剂。SEM与TEM结果表明,合理的气相阳离子交换温度可以保留前驱体基本形貌,并由于热处理晶粒长大,获得更厚更稳定的纳米片结构。同时Co元素以Co O的形式存在。电化学测试结果显示,在545℃获得的NAC-545具有更优的HER活性。在10 m A cm-2下析氢过电位为163.3 m V,Tafel斜率102.6 m V dec-1,同时具有最高的导电率,最小的电荷转移电阻（51.0Ω）。表明Co元素的加入有效提高了Ni-Al LDO的电导率,从而增强了其电化学析氢性能。为消除制备电极时粘结剂对催化剂性能的额外影响,本文接下来制备了生长在电极片表面的自支撑电极。随后,为进一步全面提高催化剂的各项性能,对SS NAC-545进行CVD低温P化。根据物理表征结果,不同P化温度将获得完全不同的物相组成与形貌。电化学测试结果显示,由Ni2P与Ni P2组成的SS NAC P-400具有最佳的电化学性能,在10 m A cm-2与20 m A cm-2时析氢过电位为121.4 m V与144.9 m V,在50 m A·cm-2与100 m A cm-2时析氧过电位220 m V与270 m V,同时也具有最低的Tafel斜率,HER为78.7 m V dec-1,OER为42.6 m V dec-1。电荷转移电阻仅为12.2Ω。作为全解水电极时,仅需1.669 V的电压即可达到10 m A cm-2电流密度,经12 h稳定性测试后电压出现了小范围的衰减。