【摘 要】
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全球能源消耗逐渐加剧及化石燃料的有限性使开发利用可再生能源成为当务之急。太阳能具有清洁、无污染、可再生的优点,是未来最具潜力的能源之一。太阳能电池技术可以将太阳能直接转化为电能,为太阳能的开发利用提供了一条环境友好的途径,因而引起人们的广泛关注。目前,科学家们正致力于研究出高效率、低成本、制备工艺简单的太阳能电池。在过去的十余年中,钙钛矿太阳能电池取得了令人瞩目的成就,其光电转换效率迅速提高到25
【基金项目】
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国家自然科学基金(21471140,21101143);
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全球能源消耗逐渐加剧及化石燃料的有限性使开发利用可再生能源成为当务之急。太阳能具有清洁、无污染、可再生的优点,是未来最具潜力的能源之一。太阳能电池技术可以将太阳能直接转化为电能,为太阳能的开发利用提供了一条环境友好的途径,因而引起人们的广泛关注。目前,科学家们正致力于研究出高效率、低成本、制备工艺简单的太阳能电池。在过去的十余年中,钙钛矿太阳能电池取得了令人瞩目的成就,其光电转换效率迅速提高到25%以上,且制备成本低,有望超越硅太阳能电池,成为最有前景的光伏器件。本论文在空气中采用两步连续沉积法制备了CH3NH3Pb1-xCoxI3钙钛矿薄膜,同时在薄膜的生长过程中施加磁场作用。在此基础上,制备了相应的太阳能电池。(1)系统探索了Co2+离子的掺杂量对CH3NH3PbI3钙钛矿薄膜的形貌、光学性能以及相应电池光电转换效率的影响规律;探索了Co2+离子掺杂对CH3NH3PbI3钙钛矿薄膜中元素的化学键合态、形貌、结构、光学性能、稳定性以及相应电池稳定性和光电转换效率的影响规律,并分析了Co2+离子掺杂对钙钛矿结构、薄膜性能以及电池稳定性和效率的影响机制。结果表明,Co2+离子掺杂改善了CH3NH3PbI3基器件的稳定性和光电转换效率。器件稳定性的提高可归因于Co2+离子掺杂导致较短的Pb(Co)-I键长,增加了Pb(Co)-I的键能,使[Pb(Co)I6]4-八面体比之前的[PbI6]4-更稳定,从而防止水将Pb(Co)I6质子化,减少甲胺基团的升华损失,避免较高的外部能量引起[PbI6]4-八面体中的化学键断裂,抑制光照引起的Pb2+离子和I-离子迁移。电池效率的提高是由于Co2+离子可以钝化CH3NH3PbI3钙钛矿中的缺陷,抑制电荷复合并改善载流子传输。(2)探索了磁场作用对CH3NH3Pb1-xCoxI3钙钛矿薄膜的形貌、结构、光学性能、稳定性以及相应电池稳定性和效率的影响规律,并研究了磁场作用对钙钛矿结构、薄膜性能以及电池稳定性和效率的影响机制。结果表明,弱磁场作用进一步改善了CH3NH3Pb1-xCoxI3基电池的稳定性和效率。弱磁场作用后CH3NH3Pb1-xCoxI3稳定性的提高是由于弱磁场作用驱动CH3NH3Pb1-xCoxI3钙钛矿薄膜中带电的Co2+离子发生轻微的偏转,使Pb(Co)-I距离进一步减小,Pb(Co)-I结合能进一步增大,[Pb(Co)I6]4-八面体的稳定性进一步提高。这不仅能进一步防止水分子将[Pb(Co)I6]4-八面体质子化,还能进一步减小外部能量对[Pb(Co)I6]4-八面体中化学键的影响,抑制连续光照引起的Pb2+离子和I-离子迁移,最终抑制钙钛矿的分解。器件效率的提高是由于弱磁场作用可以抑制离子迁移,降低缺陷浓度,进一步减少电荷复合,提高电荷传输效率。本论文的研究工作提出了一种磁场作用影响磁性钙钛矿薄膜及器件稳定性和效率的新理论,为制备高稳定性、高效率的铅卤钙钛矿太阳能电池提供了新的思路,并为促进钙钛矿太阳能电池的商业化提供了有益的参考。
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