钼酸银/钼酸铅的制备、改性及其光催化性能的研究

来源 :华中农业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiazaikankan
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
环境污染的治理和改善一直以来都处在风口浪尖。区别于其他治理污染的方法,利用半导体光催化剂进行光催化去除污染物,能够去除常规方法不能处理的稳定有机物及重金属污染例如水体中的Cr(VI)污染,且其具有清洁、能源可再生、反应条件温和、能直接利用太阳光、适用于低浓度污染物等一些特点。此外,我国的钼资源产量居世界第二,半导体催化剂中的新型钼酸盐,在光学纤维,湿度传感器,发光材料,磁材料,催化材料,抗菌材料等方面有着广泛应用。因此研究并开发钼酸盐材料在光催化领域的应用具有一定经济意义。钼酸盐有特定的结构和物化性质近年来常被选作新型复合光催化材料的基础材料。但通过负载助催化剂形成SPR效应;采用有机聚和物改性的方法以增强光吸收,提升光催化活性的研究较少。本文首先采用软化学法及溶剂热法调控合成不同形貌的钼酸盐复合基元,然后分别通过负载贵金属和复合有机聚合物方法改性复合基元以达到可见光吸收增强、材料比表面积的提高及载流子分离效率提高的作用。最后,通过降解有机染料及还原Cr(VI)的效果来考究钼酸银及钼酸铅复合材料的光催化活性。主要研究内容如下:1)选取钼酸银作为研究对象,采用软化学法,加入十二烷基硫酸钠(SDS),通过调节水热反应的条件(水热时间、体系pH值、表面活性剂的加入量),制备出基于SPR效应的,具有可见光催化活性的Ag/Ag2MoO4复合材料。利用XRD、DRS、XPS和SEM等技术对材料表征并考察了反应条件对产物的晶相、吸光性能、成分组成、微观形貌等。通过捕获剂实验和光电流等表征深入探究了Ag/Ag2MoO4复合材料在可见光下的光催化机理。反应条件中pH值及表面活性剂的用量对所合成材料的形貌影响很大。所得的八面体Ag2MoO4为主的Ag/Ag2MoO4复合材料在可见光区有较强吸收,因而它在可见光下催化降解罗丹明B的反应活性增加。捕获剂实验结果表明,起决定性作用的活性物种是光生空穴,另外·OH也起了一定作用。2)采用不同的方法调控合成两种形貌可控的钼酸铅基材,分别以稀硝酸调控合成出十八面体的微米尺度PbMoO4材料;以油酸钠为表面活性剂合成了纳米尺度的PbMoO4晶体。实验采用共轭微孔聚合物聚苯并噻二唑(BBT)分别与微/纳结构的钼酸铅材料复合,使得不同尺度钼酸铅的性能得到了显著的改善。改性后,纳米尺度钼酸铅复合材料BBT-PMO(Nano)的活性优于微米尺度钼酸铅复合材料BBT-PMO,这因为材料的比表面和复合的紧密程度决定底物Cr(VI)的吸附及复合材料电子传输的快慢。本文借助SEM、TEM、BET、和XRD等技术对所得材料的微观形貌、比表面积、晶相组成等理化性质进行表征;通过XPS、Raman和HRTEM等证明两者成功复合;并通过DRS、PL和光电流等手段证明材料的光电性质及反应活性机理。在可见光下,催化剂量为1g/L的BBT-PMO(Nano)复合材料反应30min能够将99.9%的Cr(VI)还原位Cr(III),其反应速率较纯BBT提高了近30倍。同等条件下,两种微/纳钼酸铅复合材料相较,16.7%BBT-PMO(Nano)比13.3%BBT-PMO的反应速率高出近10倍。通过通入氮气的活性实验判断出电子为还原反应的主要活性物种,超氧基也起到一定的作用。通过DRS及PL得出,在可见光下,复合材料紧密的异质结构能够促进光生电子的迁移从而提高材料的光催化活性。3)采用原位生成法分别将线状及网状的两种聚合物与钼酸铅复合生成P35-TT-PMO及P34-ET-PMO两类复合材料,并采用XRD、XPS、PL等手段对材料进行性能表征,并考察了材料在λ>450nm下的光催化还原Cr(VI)的活性。两种复合材料中聚合物的最佳复合比均为16.7%,且PMO与聚合物的结合可通过TEM、Raman等来确认。相对于两种纯聚合物来说,复合材料的光催化还原Cr(VI)性能得到了极大的提升。光吸收的增强,比表面的增大及载流子的有效分离是提高复合材料光催化活性的关键因素。较高的载流子分离效率且较多的活性位点这两个因素是16.7%P35-TT-PMO复合材料活性高于16.7%P34-ET-PMO的主要原因。
其他文献
糖尿病属中医学"消渴"范畴.近年来,传统医学与现代医疗手段的结合,使消渴病的辨证论治体系得到进一步的发展和完善.笔者揣度前辈之旨,结合现代医学理论及导师的经验,就糖尿病
目的分析介入化疗栓塞(TACE)结合γ-体部立体定向放疗(γ-SBRT)治疗伴门脉癌栓的原发性肝癌的临床效果。方法将67例伴门脉癌栓的原发性肝癌患者随机分为两组:治疗组37例给予T
自建立城镇企业职工基本养老保险制度以来,企业退休人员待遇与机关事业单位退休人员待遇差距显著拉大。造成退休职工待遇差距的原因在于:企业职工与机关事业单位职工养老金待
Keggin型结构的杂多酸是一种拥有独特离子结构的优良固体质子导体,它在功能材料的发展过程当中扮演着重要的角色。基于Keggin型结构的杂多酸与菲咯啉/联喹啉类金属有机配合物
<正>教育部在《关于加强中小学心理健康教育的若干意见》中明确指出:"在学科教学中注意对学生心理健康的教育,这是心理健康教育的主要途径。"语文学科是一门工具性和人文性统
"三言"是古代白话短篇小说的高峰,其中的爱情小说不但数量最多,取得的成就也最高。通观这些作品,除了表现丰富的主题,塑造大量典型的人物形象之外,它们都拥有一个"大团圆"的
采用盆栽试验,设置0、10、30、50、100 mg/kg 5个Hg含量梯度,研究了土壤Hg胁迫对烤烟叶片矿质元素含量及其相关性的影响。结果表明,土壤Hg胁迫下烤烟叶片8种矿质元素含量动态
第一部分SMS MRI与MSCT在直肠癌腹部转移灶侦测中的比较研究目的探讨采用滑动多层(Sliding Multislice, SMS)技术的FLASH-2D序列在直肠癌腹部转移灶侦测和诊断中的能力。方法
<正>很多人对小生意不屑一顾,只盯着"大买卖",但是安徽一对夫妻却把小炒货店经营得有声有色。如果没有太好的机会、太大的能力、太多的本钱,创业者应该脚踏实地,从小生意做起
期刊
目前,在生产过程中膨胀烟丝经膨胀塔膨胀后,由于滚筒中存在烟叶造碎情况,烟丝成分的碎末会胶溶在水雾中。为防止排潮风机管道堵塞,在排潮风机进气口处需加装滤网。常规滤网没