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电子设备的高性能化,推动了半导体集成电路向超大规模、高密度、高功率和超高速方向迅速发展,将器件运行产生的热量快速传导成为难题。选择合适材料、实现有效的热管理成为电子行业技术进步的关键。同时,电子设备轻量化,使兼具质轻、绝缘、耐蚀等特性的高分子材料受到青睐,但本征热导率低的缺点限制了其应用。填充导热填料是提高聚合物导热性能的有效方法,也是当前导热高分子材料的重要研究方向。本论文以不同尺寸、维度的导热填料为对象,设计、制备不同填料体系,并与环氧树脂复合,优化环氧树脂复合材料的加工特性,提升复合材料的导热等性能,并研究导热填料的结构对复合材料微观形貌和综合性能的影响。论文的主要工作如下:1.选用粒径比为6的二元微米球形氧化铝（S-Al2O3）,与环氧树脂复合。通过调控小粒径S-Al2O3在混合填料中的体积占比（Xs）,提高复合材料的理论最大填充体积分数,从而改善高填充复合体系的加工流动性。当Xs=0.2时,填充量为50 vol%的环氧树脂/二元S-Al2O3复合体系,在剪切速率为1.0 s-1的表观黏度低至21.8 Pa·s,复合材料的热导率比环氧树脂提高了518%,解决了高填充量复合材料加工特性和导热性能之间的矛盾。同时环氧树脂/二元S-Al2O3复合材料表现出低的热膨胀系数,良好的粘接与介电性能。2.采用球磨法,利用与尿素的力化学反应,实现氮化硼（h-BN）的同步剥离和氨基化,并通过银离子的原位还原法,设计、制备了尺寸为5-10 nm的银颗粒负载的氮化硼纳米片（BNNS@AgNPs）。氨基化和负载AgNPs提高了BNNS的表面极性,增强了BNNS与环氧树脂的相互作用,改善了其在环氧树脂基体中的分散均匀性,20 wt%填充量的环氧树脂/BNNS@AgNPs复合材料的热导率比环氧树脂提高了352%。将环氧树脂/BNNS@AgNPs复合材料经300℃热处理,BNNS表面负载的AgNPs发生熔融合并,降低了BNNS之间的接触热阻,填充量20 wt%的复合材料的热导率达到1.13W/mK。3.利用氧化石墨烯（GO）的两亲性特点,构筑GO为界面层的“油包水”型（苯甲醇/水）微乳液体系,并以GO为模板,设计、制备了SiO2包覆氧化石墨烯（GO@SiO2）;进一步热还原GO@SiO2,制备了SiO2包覆热还原氧化石墨烯（TRGO@SiO2）,解决了在乙醇/水共溶剂体系中包覆可控性差、包覆层不均匀且分离过程复杂等问题。SiO2包覆层改善了TRGO@SiO2在环氧树脂中的分散均匀性,增强了二者的界面相互作用,使环氧树脂/TRGO@SiO2复合材料的加工流动性和耐热性能明显优于环氧树脂/TRGO复合材料。基于模量匹配原理,SiO2模量过渡层降低了刚性TRGO与柔性环氧树脂的界面声子散射。在5 wt%填充量下,环氧树脂/TRGO@SiO2复合材料每1 wt%TRGO的热导率提高比是环氧树脂/TRGO复合材料的7.3倍。4.以阳离子表面活性剂为模板,利用正硅酸四乙酯（TEOS）在GO表面上的水解缩合反应,经热还原制备了高比表面积的介孔SiO2包覆TRGO（TRGO@MSiO2）,将含环氧端基的硅烷偶联剂高密度接枝在TRGO@MSiO2表面,设计、制备了TRGO@GMSiO2。硅烷偶联剂接枝改善了TRGO@GMSiO2与环氧树脂的界面相互作用,促进了其在基体中的均匀分散,环氧树脂/TRGO@GMSiO2复合体系的表观黏度低于相同填充量的环氧树脂/TRGO@SiO2复合体系。界面相互作用的增强和SiO2模量过渡层的引入,共同降低了复合材料的界面热阻,填充量为5 wt%的环氧树脂/TRGO@GMSiO2复合材料的热导率比环氧树脂提高了56.5%。