β-C₃N₄是首先在理论上预测的，结构类似于β-Si₃N₄，硬度有可能超过金刚石的一种非天然共价化合物。在原子、分子尺度上研究其微观结构变化及团簇沉积CN_x薄膜的动力学过程对探讨薄膜生长的物理机制，改进薄膜质量是至关重要的。本论文对晶态、液态和非晶态C₃N₄的微观结构进行了分子动力学模拟。模拟结果显示：在C₃N₄晶体中，C和N原子的配位数分别为3.92和3.07，C为四面体配位；液态C₃N₄中，C和N原子的配位数分别为3.61和2.52，键角和键长的分布范围明显变宽，结构处于无序状态；非晶C₃N₄的结构中C—N键的键角和键长分布与晶态C₃N₄基本一致，说明构成非晶C₃N₄与晶态C₃N₄的结构基元相同。非晶C₃N₄中C和N的配位数分别为3.46和2.26，比C₃N₄晶体下降，表明结构中石墨型构型增加。计算得到β-C₃N₄的体弹性模量为436.1GPa，与Liu采用可变晶格模型分子动力学（VCS-MD）从头计算法计算得到的体弹性模量437GPa基本一致。用分子动力学方法和第一性原理方法模拟了单个C、N原子以及C2、N2、CN团簇在硬质合金表面的沉积过程，为小原子团簇与表面的作用搭建了两种不同的吸附模型，即物理吸附模型和化学吸附模型，基体温度分别取为298K、500K和700K。模拟中，计算了不同基体温度下团簇与表面的相互作用能，并对团簇在衬底表面的吸附结构、吸附能以及成键情况进行了讨论；还研究了原子（团簇）在Si（100）表面和高速钢表面的吸附机理，以探讨不同衬底材料对CN_x薄膜生长的影响。模拟结果显示：C、N原子与三种晶面都成化学吸附，但C、N在高速钢表面的吸附最稳定，硬质合金表面对N原子的选择性吸附要明显强于C原子，这对硬质合金表面的氮化和提高薄膜中氮的含量极为有利；WC（100）表面由于C2的吸附具有金属性，CN吸附在WC（100）表面上时在W和CN之间存在比较强的离子键。在硬质合金、单晶硅和高速钢表面，模拟出了对生长CN_x薄膜有利的衬底温度分别为500K、700K和298K。