信息记录和存储是文明延续的根基。磁性硬盘存储技术廉价、稳定,承担起现代社会绝大部分信息存储的任务。传统磁存储技术利用电流产生的磁场操纵磁矩朝向以记录二进制数据,难以避免电流的热效应与能量耗散问题。本论文从纳米体系的自旋电子结构的角度探讨了两大类利用非电流手段调控磁性的物理过程:电场调控纳米体系的磁性,以及利用拓扑绝缘体边缘的纯粹自旋流对磁矩进行翻转。首先,我们基于密度泛函理论,研究了几种著名纳米系统(包括磷烯、六方氮化硼单层、单层氧化镁条带)中的电控磁现象。这些纳米系统的各种磁属性(包括磁矩大小、交换耦合、居里温度、半金属性等)都可以通过电场有效调控。根据这些发现我们提出了多种全新的电控磁机理,可以有效克服以往电控磁途径的缺点。其次,我们预言了一种新的拓扑绝缘体:二维铅锡合金。模拟计算结果表明该体系可以在常温下稳定工作。并且该体系具有极大的体内能隙,可以有效抑制体内漏电,产生纯度更高的自旋流,为实现更高效的自旋转移转矩磁性随机存储器件提供了备选平台。本文的工作为未来低能耗磁信息记录技术的发展指明了道路。同时,也增加了人们对低维系统中的特殊自旋电子结构的基本认识。第一章对磁性调控的研究背景做了简要介绍。对于电场调控磁性,我们按照体系的空间对称性,把目前人们发现的电控磁现象做了归类。按照各自的归类,我们讨论了各种电控磁现象背后涉及到的物理机制,对比了它们在实际应用中的特点。同时,我们也简要讨论了基于自旋转矩效应的磁随机存储器的物理原理,归纳对比了目前人们实现自旋转矩的几种主流手段。最后,我们总结了前人在这两大类磁性调控,即电场控磁和自旋转矩控磁中遇到的困难和挑战。针对这些问题,我们提出了解决方案。第二章介绍了求解量子多体系统的几种主要的理论模型。我们首先讨论了基于多体波函数的Hatree-Fock模型,从微扰论的角度指出了该近似理论的物理图像以及由于近似带来的失真部分。然后我们讨论了密度泛函理论,包括基于体系总电子密度的Thomas-Fermi模型和基于单电子密度的Khon-Sham模型。其中,Khon-Sham密度泛函理论也是本论文研究主要采用的理论工具,因此,我们对该模型的关键部分做了具体的理论推导和分析。包括交换关联泛函的具体表达式极其对应的近似图像、投影缀加平面波形式的赝势方案、以及自洽场方法。我们对比了各种不同交换关联泛函的优缺点,并且对未来密度泛函理论的发展方向进行了一些展望。第三章研究了黑磷纳米条带的边缘磁性和自旋电子结构,以及外加电场对体系的调控。我们发现半满的边缘态会使体系的空间平移对称性自发破缺,形成二聚化的边缘结构。基于HSE06杂化泛函的密度泛函理论计算表明,二聚化重构对磁性具有深刻的影响,使体系出现多个不等价的反铁磁有序。纳米条带的两条相对边缘通过扩展波函数进行耦合。在足够宽的条带内部,边缘扩展态衰减到忽略不计,以至于两对边之间的耦合非常微弱,几种不等价的反铁磁态对应的能量几乎简并。给体系施加横向电场后,系统原本的C2v对称性破缺,依据反铁磁序的不同,体系可能发生半导体-导体转变,或者半导体-半金属转变。体系变为金属态之后,外加电场将会在边缘产生极化电荷,对边缘磁矩进行调控。这个工作不仅拓展了我们对纳米体系边缘磁性的基本认识,也大大扩展了磷烯在未来自旋电子器件中的潜在应用价值。第四章研究了六方氮化硼纳米条带中的电场调控磁性。我们指出极化电荷与边缘态的局域性决定了氮化硼纳米条带的磁性。通过外加电场,锯齿边缘与扶手椅边缘的磁性都能够得到有效的调控。特别地,外加电场可以驱使扶手椅边缘实现无磁性-铁磁性的转变,发挥磁性开关的作用。我们还考虑了对边缘进行化学修饰,例如氢化,氟化,羟基化等,我们发现,经过修饰的结构也都可以实现电场引导的无磁性-有磁性相变。因此,外电场诱导的扶手椅边缘的铁磁开关是一个非常稳定的现象,容易在实验中得到实现。我们还把扶手椅条带的布洛赫波函数投影到了瓦尼尔函数空间中,建立了有效Hubbard模型,该模型的平均场解也可以给出电场下系统从无磁性态到铁磁性态的相变。为了研究有限温度下磁性的行为特征,我们采用唯象Landau-Ginsburg序参量模型对Hubbard有效哈密顿量进行展开,经过蒙特卡洛模拟,我们发现外加电场也可以有效地调控边缘磁性的居里温度。最后,我们研究了拉应变对锯齿边缘磁性的调控,由于介电效应,拉应变实际上改变了内建电场的大小,从而实现了内建电场对磁性的调制。该工作揭示了氮化硼纳米条带在未来自旋电子应用中的前景,还提出了许多全新的低维体系中的磁电耦合机理,在纳米条带边缘磁性的调控上走出了重要的一步。第五章研究了具有锯齿边缘的氧化镁纳米条带(Z-MgONRs)中的电控磁性现象和磁交换的机理。我们发现,锯齿条带的镁边缘和氧边缘都具有磁性,并且它们磁矩的大小取决于边缘极化电荷的数量和边缘态密度的自旋极化率。外加横向电场可以对边缘极化电荷进行线性调控,因此也可以调制边缘的磁矩大小。我们建立了有效紧束缚哈密顿量来研究体系的交换耦合特性,并以此得到了系统的单粒子格林函数。根据磁力理论,我们计算了各个边缘的交换作用系数,我们发现氧边缘的交换相互作用以铁磁为主,且耦合的距离非常短。而镁边缘则显示出类似于RKKY机理的长程振荡型耦合模式。这些交换耦合系数同样也可以被外加电场调控。最后,我们对传统的沃尔夫-蒙特卡洛算法做了一些改进,使其可以适用于包含长程耦合与反铁磁耦合的系统,改进后的算法在相变点附近的具有非常高的计算效率。运用该算法的一系列蒙特卡洛模拟结果表明,外电场也可以有效地调控氧边缘的居里温度。以上发现不仅揭示了Z-MgONRs在未来自旋电子学中的应用潜力,还为Z-MgONRs提供了完整自洽的交换耦合机理与电控磁机理,扩展了我们对低维磁性的认识。第六章中,我们设计了一种具有六方晶格与褶皱蜂窝结构的二维铅锡合金薄膜(PbSn),并研究了它的拓扑自旋电子结构。我们发现,单纯的PbSn是拓扑平凡的,通过表面氢化或者衬底效应可以将其转变为拓扑非平凡相。声子谱和400K下的分子动力学模拟计算证明,吸附氢的金属薄膜H-PbSn具有非常好的动力学稳定性与热稳定性。该体系中强烈的自旋轨道耦合作用开启了约0.7电子伏的巨大体内能隙。这些特点表明H-PbSn是在室温下实现量子自旋霍尔效应的稳定平台。同时,系统巨大的体内能隙可以有效抑制体内漏电,从而实现高纯度的边缘自旋流,为实现效率更高发热更少的自旋转移转矩磁存储器带来了希望。同时,为了计算出了 H-PbSn在各种边缘条件下的的边缘态,我们发展并改进了表面格林函数的计算方法,用以考虑表面吸附氢原子钝化的情况。该算法的收敛性极高,适用性也非常广泛,使表面或界面附近的计算结果更为准确。