【摘 要】
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Bi2Te3基热电材料是目前室温环境下性能最好,商业化最为成熟的热电材料,但高昂的生产成本和较低的热电转换效率(5%~10%)限制了它大规模应用。高压合成技术具有流程简单,合成迅速等优点,可以有效降低生产成本。本论文引入高压合成技术制备P型Bi0.4Sb1.6Te3热电块材,通过引入多量Te,纳米SiC复合优化样品的热电性能,主要工作和成果如下:(1)探索了多量Te引入对Bi0.4Sb1.6Te3
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Bi2Te3基热电材料是目前室温环境下性能最好,商业化最为成熟的热电材料,但高昂的生产成本和较低的热电转换效率(5%~10%)限制了它大规模应用。高压合成技术具有流程简单,合成迅速等优点,可以有效降低生产成本。本论文引入高压合成技术制备P型Bi0.4Sb1.6Te3热电块材,通过引入多量Te,纳米SiC复合优化样品的热电性能,主要工作和成果如下:(1)探索了多量Te引入对Bi0.4Sb1.6Te3基体热电性能的影响,结果表明,多量Te的引入显著提高了样品的Seebeck系数和功率因子,降低了样品的晶格热导率和载流子热导率,使得Bi0.4Sb1.6Te3+x样品的ZT值得到明显提高。实验结果发现,样品不同方向上的热电性能有一定差异,在垂直SPS烧结压力方向上得到的样品拥有更高的电导率和功率因子,室温下Te引入量X=0.2的Bi0.4Sb1.6Te3.2功率因子能达到4.89×10-3 W/m K~2,在363K时样品取得该方向最大ZT值1.24;平行压力方向上,样品拥有更大的Seebeck系数和更低的热导率,Te引入量X=0.3的Bi0.4Sb1.6Te3.3样品在403K时的Seebeck系数为223μV/K,热导率为0.87W/m K,并取得该方向最大ZT值1.30。高压工艺制备的样品Seebeck系数未展现明显双极效应衰减,使得多量Te引入样品的平均ZT值在293K-443K(150K)测试温度内维持在1.0以上,在平行方向上,Te引入量X=0.3样品平均ZT值在该温度区间内为1.23。(2)选择Bi0.4Sb1.6Te3.2样品作为基体,通过球磨和放电等离子烧结技术复合纳米SiC调控样品热电性能。结果表明,纳米SiC的复合降低了样品的载流子浓度和迁移率,但提高了Seebeck系数,样品功率因子仍保持较高水平,纳米SiC第二相和Te单质存在于晶界内显著降低了样品的载流子热导率和晶格热导率,这有效提高了样品的ZT值。最终,Bi0.4Sb1.6Te3.2+0.2wt%纳米SiC样品在363K温度下取得样品最大ZT值1.2,相比基体提高8.1%。Bi0.4Sb1.6Te3.2+0.1wt%纳米SiC样品在293K-443K(150K)温度区间内平均ZT值为1.15,相比基体提高9.1%,该样品室温功率因子维持在4.2×10-3 W/m K~2。
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