近年来,二维过渡金属硫族化合物（TMDs）由于其较高的载流子迁移率、适当的带隙、较大的开关比以及带隙具有层数依赖性等优点,迅速成为材料领域的研究热点。二碲化钼（MoTe₂）是TMDs家族重要的组成部分,其除了具有上述提到的优异性质外,还具有一些十分独特的性质。与其它TMDs材料相比,MoTe₂的能带隙最小（1.1eV）,并且MoTe₂是唯一一种半导体的三棱柱结构（2H相）和金属性质的扭曲八面体结构（1T’相）均能稳定存在的材料,而且这两种相结构在一定条件下可以发生可逆转变。这些优异的性质使MoTe₂材料在电子和光电器件领域具有广泛的应用前景。然而尽管MoTe₂材料具有众多优异的性质,该材料的制备却是一个很大的难题。目前化学气相沉积法（CVD）被认为是制备二维MoTe₂薄膜最有效的方法,但是由于Mo、Te之间电负差很小,导致Mo和Te原子间通过化学反应形成化学键很困难,因此用CVD法制备MoTe₂也面临很大挑战。此外,由于2H相和1T’相MoTe₂单位晶胞的基态能量差很小（35 meV）,在材料制备过程中极其微小的生长参数变化便会导致相转变,因此不容易得到纯相的MoTe₂薄膜。针对目前CVD法制备MoTe₂薄膜存在的晶格质量差和晶相结构不可控的问题,本论文创新性地提出从MoO₂单晶向MoTe₂单晶转化的思想,在此基础上发展出一种CVD可控制备形貌规则、大面积、高质量MoTe₂薄膜的新方法。并且从MoTe₂生长的动力学和热力学方面对可控制备2H相和1T’相MoTe₂薄膜的机理进行了深入的探究,在此基础上绘制出了可控制备不同相单晶MoTe₂薄膜材料的相图。本论文具体内容如下:（1）采用单晶转换法制备MoTe₂薄膜。首先,通过调控源量（MoO₃）、H₂引入时机、反应温度等生长参数,在Si/SiO₂基底表面生长出大面积、高质量的单晶MoO₂薄膜;然后,对生长出的MoO₂薄膜进行进一步碲化,通过调控碲化温度、碲源挥发温度、碲化时间等参数,将MoO₂薄膜转化为大面积、高质量的单晶MoTe₂薄膜。（2）可控制备2H相和1T’相MoTe₂薄膜的机理研究。采用拉曼光谱对不同生长条件下所得MoTe₂薄膜的相结构进行分析后发现,可控制备2H相和1T’相MoTe₂薄膜是动力学和热力学因素协同作用的过程,在较低的生长温度下缓慢碲化MoO₂,有利于得到2H相MoTe₂薄膜;在较高的生长温度下快速碲化MoO₂,有利于得到1T’相MoTe₂薄膜。由于2H-MoTe₂晶胞单元的的基态能量比1T’-MoTe₂小,所以其热力学稳定性比1T’-MoTe₂好,因此在较低的生长温度下得到2H相MoTe₂薄膜,相对高的生长温度下得到1T’相MoTe₂薄膜;此外,生长动力学同样是可控制备2H相和1T’相MoTe₂薄膜的关键因素。目前的理论计算表明,在应力条件下,扭曲的1T’结构相较于对称性很好的2H结构更加稳定。在将MoO₂晶体碲化为MoTe₂晶体时,要经历晶格重构的过程,当碲化速率较快时,晶格重构过程中产生的应力不能及时得到释放而存在于晶格中,有利于得到扭曲的1T’相MoTe₂;碲化速率较慢时,晶格重构产生的应力可以及时释放,因此更容易得到对称性很好的2H相MoTe₂。