非平衡等离子体协同催化CH4/CO2重整实验研究

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众所周知,二十一世纪人类面临着两大危机。一是化石燃料燃烧排放大量的CO2所带来的的温室效应,导致全球变暖,带来的气候和环境问题;二是对能源使用的增长及不科学使用,石油资源将日益枯竭,所带来的的石油危机。CH4和CO2作为最主要的两大温室气体,合理利用CH4和CO2获得了科学家们的广泛关注。利用CH4和CO2重整反应制取烃类和合成气对缓解石油危机、减缓温室效应都具有重要的战略意义。CH4和CO2在通常条件下几乎难以发生反应。非平衡等离子体技术可以使该反应在较为温和的条件下进行。非平衡等离子体与催化剂协同重整CH4和CO2成为了研究热点。但采用纳秒脉冲电源研究非平衡等离子体与催化剂协同重整CH4和CO2的研究较少。本论文主要研究内容及结论如下:(1)采用纳秒脉冲DBD(介质阻挡)的放电方式,考察了非平衡等离子体单独作用时,脉冲电压、脉冲频率和CH4与CO2的配比三个参数对重整CH4/CO2过程的影响。选择性:烷烃>烯烃>炔烃,CO>C2>C3。在烃类中选择性最高的是C2H6,最容易生成。随着纳秒脉冲电源输入能量的增大(脉冲电压或脉冲频率增大),CO2以及CH4的转化率逐渐提高,CH4转化率最高达28.3%,CO2转化率最高达21.4%;H2和CO的产率逐渐提高,H2产率最高达9.9%,CO产率最高达11.7%。CH4比例较大时,更有利于烃类的生成,CH4比例较小时,更有利于提高CO2以及CH4转化率,更有利于1H2和CO的生成。(2)采用纳秒脉冲DBD(介质阻挡)的放电方式,考察了脉冲电压、脉冲频率、载体类型以及载体的比表面积四个参数,对非平衡等离子体协同负载型Ni基催化剂催化CH4/CO2重整的影响。结果表明:与单纯非平衡等离子体作用时相比,非平衡等离子体与催化剂的协同产生的作用,能够提高CO2以及CH4转化率、H2和CO的选择性、主要产物H2和CO的产率,但同时烃类的选择性大幅下降。随着脉冲电压和脉冲频率的增大,CH4和CO2转化率、主要产物H2和CO的产率逐渐升高。CH4转化率最高达73.6%、CO2转化率最高达64.3%、H2产率最高达51.8%、CO产率最高达52.6%。Ni基催化剂对提高H2和CO的选择性效果显著。催化剂载体活性顺序为:SiO2>Υ-Al203>4A分子筛。比表面积大的载体负载Ni基催化剂效果好。
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