【摘 要】
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氮氧化物（NOx）是常见的大气污染物之一,NOx的大量排放会对人类健康以及生态环境等方面都造成一定程度的危害。目前随着节能减排政策的推行,国家关于控制NOx排放的标准也日益严格。考虑到钢铁企业就是NOx主要排放源之一,且还会在铁矿烧结环节排放污染粉尘——烧结灰。选择性催化还原脱硝工艺（SCR）是一种高效的烟气脱硝技术,具有性能优异的脱硝催化剂是该技术的关键。目前商业应用最成熟的V2O5-MOx/T
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氮氧化物（NOx）是常见的大气污染物之一,NOx的大量排放会对人类健康以及生态环境等方面都造成一定程度的危害。目前随着节能减排政策的推行,国家关于控制NOx排放的标准也日益严格。考虑到钢铁企业就是NOx主要排放源之一,且还会在铁矿烧结环节排放污染粉尘——烧结灰。选择性催化还原脱硝工艺（SCR）是一种高效的烟气脱硝技术,具有性能优异的脱硝催化剂是该技术的关键。目前商业应用最成熟的V2O5-MOx/TiO2催化剂不仅成本高而且金属钒还带有一定的毒性。因此,开发新型绿色无污染、价格低廉、性能优异的SCR脱硝催化剂成为该领域研究的热点。本文以烧结灰为原料,采用不同金属元素对其进行掺杂改性,并负载在不同的载体上,再利用水热法制备出纳米改性烧结灰SCR催化剂,对脱硝活性及抗水抗硫性能进行了探究,并结合XRD、BET、SEM、XPS、粒度分析等表征手段,系统地研究了不同改性催化剂的元素组成、微观形貌、化学状态等性质。具体内容如下:（1）金属元素改性烧结灰脱硝催化剂的性能研究。经对原料进行预处理研究表明,HF处理后不仅能激发烧结灰中铁氧化物活性还能有效疏通烧结灰孔道结构。经过Ce掺杂后能进一步提高催化剂表面分散度,脱硝性能得到提高。当Ce的掺量为10 wt%时,10Ce/PSDHF催化剂(PSDHF表示HF预处理后的烧结灰)整体表现出最佳的NOx转化率,在280℃达到76.4%。（2）负载型烧结灰催化剂的性能研究。将上述性能较好的10Ce/PSDHF物质作为活性组分进行负载实验,当负载在ZrO2上时表现出更好的脱硝性能,活性组分与载体之间的相互作用最强、比表面积增大,活性组分能在表面较均匀地分散,表面具有更多的吸附氧Oα。催化剂的SCR脱硝性能随负载量的增加而提高,负载量为25 wt%时具有最佳的SCR脱硝性能,0.25Ce10-PSDHF/ZrO2催化剂在280℃时NOx转化率达到了85%。（3）纳米烧结灰脱硝催化剂的性能研究。研究表明,Nano-Ce10-PSDHF/ZrO2催化剂不仅粒径更小分散均匀,且表面形成高浓度的Ce3+和吸附氧Oα,有助于SCR反应的进行。在80～400℃整个温度区间内,水热法制备出的Nano-Ce10-PSDHF/ZrO2催化剂的脱硝活性均高于浸渍法制备的催化剂,在280℃时达到最佳脱硝率93.6%。（4）改性烧结灰催化剂的抗水抗硫性能研究。结果表明,Ce和Zr同时掺入不仅能够更好地抑制硫酸铵盐在催化剂表面的生成,还能促进表面硫酸铵盐的分解,减少对孔道的堵塞,从而对催化剂SCR脱硝活性受到的影响较小。在280℃反应温度下,通入5%H2O+400ppm SO2经4h后,对比PSD-HF、10Ce/PSDHF催化剂脱硝效率分别下降了46.7%和24.2%,Nano-Ce10-PSDHF/ZrO2催化剂仅下降9.1%仍保持85%左右的脱硝活性,表现出最佳的抗水抗硫性能。
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