染料敏化太阳能电池（Dye-Sensitized Solar Cell,简称DSSC）是一种新型的光伏器件,由于其成本低、制造工艺简单、效率高以及绿色无污染等优点而引起了科研工作者的广泛关注。自1991年Gr?tzel首次报道DSSC以来,它已经实现了13%的光电转换效率。但从实际应用的角度来看,这种新型光伏器件的光电转换效率还需要进一步的提升。深刻地理解DSSC的各个组成部分以及工作机理对提升光电转换效率有重要的意义。DSSC主要由染料分子、半导体阳极（TiO₂）、电解质和对电极组成。TiO₂纳米薄膜是DSSC的核心部分,对界面电荷的转移和电池性能有重要的影响。本论文以TiO₂为研究对象,从理论的角度深刻地探究了石墨烯增强DSSC效率的微观机制。实际应用中,石墨烯并不是完美的,总是存在空穴、杂质等缺陷,因此,我们考量了一系列功能化石墨烯对DSSC光电转换效率的影响。其相关研究内容介绍如下:1.在第四章中,我们详细地研究和讨论了石墨烯片层在二氧化钛基底模型表面的几种放置方式对DSSC光电转换效率的影响。在绝热近似条件下,模拟了界面电子的传输过程。理论研究表明,只有当石墨烯片层中的C原子与TiO₂中的五配位Ti原子形成C-Ti键时,石墨烯片层才能发挥电子传输层的作用,加速激发电子从染料分子的LUMO轨道注入到半导体层TiO₂中。如果石墨烯片层平行地覆盖在TiO₂-（101）面,则传输到石墨烯片层上的激发电子只能在相对长的隧穿周期内通过跳跃的方式注入到半导体层TiO₂中。在这种情况下,石墨烯片层主要扮演了屏蔽层的角色,有效地阻止了注入到TiO₂导带中的电子与染料敏化剂或电解质中电子空穴复合,同时也屏蔽了激发电子的注入。2.在第五章中,我们研究了氧化石墨烯（Graphene Oxide,简称GO）中含氧官能团对其光生电子注入的影响。通过设计一些简化模型,模拟了染料分子CC、氧化石墨烯和锐钛矿TiO₂-（101）面之间的电子注入,从而清楚地解释和阐明氧化石墨烯中含氧官能团不能给光生电子的注入提供有效的通道。3.在第六章中,我们主要从理论的角度探究了B/N掺杂石墨烯对其电子注入的影响。通过构建一系列的简化模型,模拟了染料分子CC、B/N掺杂石墨烯和锐钛矿TiO₂-（101）面之间的电子注入,从而清楚地理解了B/N掺杂石墨烯与TiO₂组成的复合材料也能够有效地传输光生电子,提升DSSC的光电转换效率。