基于植物还原法的金纳米颗粒的可控合成及其分离纯化初探

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金纳米颗粒因独特的物理化学性质,其制备与应用已成为当今材料、化学和物理学科研究的一个热点。相比传统的物理法和化学法,近年来出现的植物还原法,具有成本低、绿色环保及纳米颗粒稳定等优点,受到了越来越多研究者的重视。然而因植物质成分的复杂多样及合成路线的相对简单,和现有的化学法相比,其对纳米颗粒的形貌和粒径调控水平较为有限,而显然形貌和尺寸均一的纳米颗粒具有更直接的应用价值。因此,一方面如何在纳米颗粒的合成过程中对其形貌和尺寸进行调控,另一方面如何对所获得的金纳米颗粒进行分离纯化,则成为目前拓展植物法制备金纳米颗粒潜在应用亟待解决的问题。  本研究首先选取枇杷叶、铁刀木、淡竹叶、定经草、柠檬叶、石栗、天竺桂7种植物的提取液与氯金酸反应,考察不同植物提取液对氯金酸的还原效果,并以定经草作为目标生物质,系统考察了提取液的制备方法、反应时间、反应温度、氯金酸浓度及表面活性剂CTAB的添加等因素对金纳米颗粒制备的影响。研究结果表明除了植物提取液的预处理方式会影响金纳米颗粒的形貌和还原速率,反应时间的变化也会引起颗粒的形貌和浓度发生变化。另外反应温度的升高会导致球形金纳米颗粒平均粒径先增大后减小;氯金酸的还原率与其初始浓度成反比,随着浓度的增加,金纳米溶胶的稳定性降低;表面活性剂CTAB起到保护剂的作用,通过改变其用量及添加顺序有望得到粒径小、单分散性较好的金纳米颗粒。  进一步利用常规的离心法,对定经草/淡竹叶干粉浸出液还原氯金酸所得的球状和三角片状的金纳米溶胶混合体系实现分离,通过改变转速、醇水比等条件,考察了影响分离效果的主要因素。结果表明离心转速越高,球形颗粒和三角片的紫外吸收峰高对比差异越大,表明得到了一定程度的形貌分离。将离心后的沉淀用戊醇加水重新分散并离心,当醇:水=1:4、离心转速越高,上清液中球形颗粒的相对比例越高,形貌分离效果较好。  膜分离技术因其低能耗、无污染、操作简单等特点,在对水溶性纳米颗粒的尺寸分离和纯化方面显示出一定的潜力。尝试利用微滤膜对不同粒径的金纳米颗粒进行分级分离,考察了搅拌时间、操作压力等因素对分级分离效果的影响。通过紫外可见光谱和扫描电镜的分析表明,当还原剂:氯金酸为4:1(体积比),搅拌时间为30min且在低压下操作时,可以实现对不同粒径金纳米颗粒溶胶体系的一定程度的尺寸分离。
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