基于高性能铁电单晶的磁电复合薄膜界面耦合效应研究

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现代信息工业对电磁功能元器件的精度、灵敏度、功耗、微型化、多功能化提出了更高的要求,传统的电磁功能材料已日渐不能满足上述需求。近年来被人们广泛研究的磁电复合材料则有望满足低功耗、高灵敏、多功能化等的要求。由于该类复合材料中铁电性和铁磁性共存且互相耦合,因而可以通过电场控制磁有序或者通过磁场控制电极化,即磁电耦合效应。磁电复合材料不仅具有非常丰富的物理内涵,且有望在电写磁读存储器、微弱磁场探测器、高频滤波器等新型微电子器件中实现应用,因而引起了凝聚态物理和材料科学家的广泛关注。  由具有优异铁电和压电性能的(Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3,简称PMN-PT)单晶与铁磁薄膜构建的准2-2型磁电复合薄膜(即“铁磁薄膜/PMN-PT单晶”)是国际上磁电耦合效应研究的主流材料体系之一,具有非常丰富和新奇的物理效应。例如,可对PMN-PT施加沿厚度方向的电场调控铁磁薄膜的磁各向异性、磁化强度、矫顽场、居里温度、电子相分离、磁电阻效应等物理性能。然而这一结构仍然还有不少重要科学问题尚未解决。例如,在不同情况下,该类异质结构中的晶格应变效应与界面电荷效应究竟是哪一种效应起主导作用?这两种效应是否可以起协同作用增强磁电耦合性能?有无可能利用界面电荷效应同时调控薄膜的电输运和铁磁性?  本论文以准2-2型磁电复合薄膜中磁电耦合的物理机制为主线,将典型的自旋、电荷和晶格强关联的钙钛矿锰氧化物和ZnO∶Mn稀磁半导体薄膜外延生长在PMN-PT单晶衬底上,通过对PMN-PT单晶衬底施加沿厚度方向的电场在衬底中诱导晶格应变,从而原位改变在其上生长的薄膜的应变状态,达到调控薄膜物理性能的目的。此外,我们利用PMN-PT初始极化和极化方向反转诱导的界面电荷调控薄膜的载流子浓度,从而调控薄膜的电、磁性能。更具体来说,本论文的研究工作主要围绕以下三个方面展开:  (1)锰氧化物薄膜/PMN-PT单晶中的晶格应变效应  在PIN-PMN-PT(111)衬底上制备了La0.67Ba0.33MnO3外延薄膜,通过对单晶衬底施加沿厚度方向的电场,动态、可逆、连续地调控薄膜的应变状态。研究结果表明La0.67Ba0.33MnO3/PIN-PMN-PT异质结构在室温下电场调控电输运和磁性能的物理机制为晶格应变效应,而界面电荷效应则可以忽略。外加磁场对晶格应变效应的影响在薄膜居里温度TC以上和以下完全相反,晶格应变对薄膜磁电阻效应的影响在TC以上和以下也完全相反,分析表明这些现象与薄膜在Tc附近存在强烈的电子相分离密切相关。另外,衬底极化诱导的晶格应变在T=175 K以上增强铁磁性,而在此温度以下则削弱铁磁性,这可以用应变诱导薄膜磁弹各向异性能的变化进行解释。  (2)锰氧化物薄膜/PMN-PT单晶中的晶格应变效应与界面电荷效应的共存  在PMN-PT(001)衬底上制备了Pr0.5Ca0.5MnO3,LaMnO3+δ和La0.7Ca0.15Sr0.15MnO3外延薄膜,分析了温度和薄膜厚度对耦合机制的影响。研究结果表明Pr0.5Ca0.5MnO3/PMN-PT和LaMnO3+δ/PMN-PT异质结构在室温下电场调控薄膜电阻的机制为晶格应变效应,然而随着温度下降,界面电荷效应显著增强,出现晶格应变效应与界面电荷效应的共存。La0.7Ca0.15Sr0.15MnO3/PMN-PT在低温下(T=180K),当薄膜厚度较薄(16nm)时,界面电荷效应起主导作用,当薄膜厚度较厚(64 nm)时,晶格应变起主导作用,这表明低温时的耦合机制与薄膜厚度密切相关。  (3)氧化物稀磁半导体薄膜PMN-PT单晶中的界面电荷效应  在PMN-PT(111)衬底上制备了单相和外延的ZnO∶Mn(5%)稀磁半导体薄膜。研究了PMN-PT衬底初始极化和极化方向反转对薄膜电输运、磁输运和磁性能的影响。发现PMN-PT铁电畴180°反转诱导的界面电荷显著改变了薄膜的载流子浓度,伴随着极化反转诱导薄膜载流子浓度下降,薄膜在低温下(T≤50 K)的正磁阻效应和室温下的铁磁性均显著增强,可以用s-d交换作用导致的巨大能带自旋劈裂效应和束缚磁极子理论分别给出定性的解释。这些实验结果表明,ZnO∶Mn/PMN-PT异质结构的室温耦合机制为界面电荷效应。
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