随着“超低排放”的严格执行和国民对环保意识的不断增强,工业废气逃逸的NH3对环境的污染引起了广泛的关注。在众多处理NH3逃逸的技术中,选择性催化氧化NH3（NH3-SCO）技术具有低运营成本、无二次污染、能耗小和适宜处理不同浓度NH3。但是该技术核心的问题是催化剂的制备。Cu基催化剂在选择性催化还原NOx（NH3-SCR）、CO氧化、甲苯氧化、NH3-SCO等环境催化领域中被广泛应用。由于TiO2的可还原性,可以与活性组分产生金属-载体强相互作用,因此在工业上常被作为催化剂载体使用。锐钛矿型TiO2在使用过程中的不稳定性会导致催化剂比表面积的减小,导致活性组分发生团聚和烧结。研究发现采用不同方法制备TiO2的过程中掺杂Cu或者Sn可引起TiO2的晶格畸形和晶相改变。将这两种类型的催化剂应用在NH3-SCO反应时可在一定程度上缓解了团聚和烧结现象的发生,并取得极好的催化性能。根据工业烟气和机动车尾气的特点,进而催生出对双功能催化剂的需求。Sn掺杂TiO2负载的Cu基催化剂满足双功能催化剂的基本特征,因此在此基础上进行了NH3-SCR协同CO氧化反应的初步探究。本论文获得的主要结果和结论如下:1.采用溶胶-凝胶法制备的xCu-Ti催化剂其NH3-SCO性能优于负载型Cu/TiO2-Im和无溶剂型Cu/TiO2-SF。此外,该催化剂在300℃下表现出优异的耐水性。XRD,Raman和H2-TPR表征分析证明TiO2的晶格因Cu的掺杂而发生晶格扭曲。锐钛矿TiO2晶格畸形程度会随着Cu的掺杂量增加而增加,进一步导致比表面积增大。有利于未参与晶格扭曲的Cu物种的分散。H2-TPR同时证明氧化还原的增强是提高NH3转化率的关键。xCu-Ti催化剂表面有更多的酸性位点,导致更多的NH3物种被吸附在活性组分上。In-situ DRIFTs结果证明,吸附在Lewis酸位点上的配位NH3比Br（?）nsted酸位点吸附的NH4+更容易被消耗。有趣的是催化剂吸附NH3的位点是Cu物种,但是NH3的解离却发生在TiO2上。此外,Cu-Ti催化剂在进行NH3-SCO反应时沿着imide机理进行。2.与纯TiO2载体相比,Sn掺杂之后促进了Cu活性物质与TixSn1-xO2之间的金属-载体强相互作用,从而提高了催化剂的催化活性和N2选择性,满足了柴油车和固定源完全转化逃逸的NH3。20 Cu/TiSnO2样品的粒径分散度更高。20 Cu/TixSn1-xO2中的Cu物种可以提供比20 Cu/TiO2更多的路易斯酸位点,有利于NH3的吸附和解离。同时,XPS和O2-TPD结果证明催化剂表面的化学吸附氧是主要的活性氧物种。最后,In-situ DRIFTs和动力学测试发现20 Cu/TiSnO2和20 Cu/TiO2上的NH3-SCO反应分别遵循i-SCR和亚酰胺（imide）机制。3.Cu/TixSn1-xO2催化剂的氧化还原性随着Sn的增加而逐渐增加。当Ti与Sn的比例为1:1时,催化剂具有最佳的性能,这归因于具有最高的比表面积。1.5 mmol Cu/g TiSnO2载体不仅能确保NO和CO高转化率的同时而且又兼顾高N2选择性。1.5Cu/TiSnO2催化剂作为双功能催化剂的优势在于其具有更多的活性位点,能够提供较多的酸性位点以及氧化还原中心。1.5 Cu/TiSnO2催化剂在含水含硫的恶劣工况下其协同性能下降,300℃时催化剂对于CO氧化的活性依旧很低,但是NH3-SCR反应仍能表现出较高的转化率。这说明催化剂表面生成的硫酸盐对CO氧化起到抑制作用,而对NH3-SCR反应影响不大。NH3-SCR协同CO氧化过程的反应机理被探究。在250℃时催化剂表面大量的酸性位点可以吸附NH3物种,然后与NO和O2反应,符合E-R机理。对于CO氧化反应,CO分子还原Cu2+在催化剂表面形成CO-Cu+。然后与催化剂表面晶格氧反应生成中间产物碳酸盐,符合MvK机理的反应特征。