本文概述了十年来碳氮化合物在理论预测和实验研究方面的进展；采用离子束溅射、三聚氰胺高温高压和三聚氰胺热解以及产物的脉冲放电和高速冲击加脉冲放电处理等三种方法，探索了碳氮化合物的合成途径；借助X射线能谱、X射线衍射、透射电镜、X射线光电子谱和红外光谱等手段，对所获得的碳氮薄膜和碳氮粉末进行了成分、晶体结构、价键结构等性质的分析。 研究结果表明：在离子能量为800～1200eV的氮离子溅射条件下，室温沉积的CN_x(单层膜中，N的平均含量约为20at％，最高含量可达30at％，纳米尺度的β-C₃N₄和立方C₃N₄相镶嵌在非晶CN_x(薄膜中；当基片温度200～850℃范围内变化时，薄膜中的主晶相转变为α-C₃N₄。 在离子束溅射制备的TiN_y薄膜中，当沉积温度在650℃以下时，Ti₂N晶体弥散分布在非晶的TiN_y薄膜中；而650℃以上沉积的薄膜中主晶相为TiN，沉积温度越高，TiN相的（111）织构越明显。 在离子束溅射制备的CN_x／TiN_y多层膜中，[N]/[C]比介于1.6～4.5之间。根据各种理论预测的碳氮化合物结构因子数据，发现CN层中含有0.2～5um的β-C₃N₄、立方C₃N₄、类石墨C₃N₄三种晶相；CN_x层的主要价键类型为碳氮单键（C-N）和碳氮双键（C=N）；在CN_x／TiN_y双层膜中，发现了立方C₃N₄在Ti₂N核心上的局域异质外延生长，其外延关系为：（1 1 2）cubic-C₃N₄∥（1 1 13）Ti₂N和[42（?）]cubic-C₃N₄∥[1（?）0]Ti₂N。 在800℃、5GPa压力条件下，三聚氰胺发生裂解，获得成分为44.8at％C、52.1％N、3.1at％O的碳氮粉末，根据该碳氮粉末的X射线衍射数据分析，该粉末应为单斜结构的碳氮相，其点阵参数为α=8.5206（±0.00061）（？）、b=9.1512（±0.00066）（?）、c=10.2048（±0.00074）（?）、α=γ=90（±0.004）°、β=96.051（±0.004）°；在5GPa压力条件下，随处理温度升高，碳氮粉末的荧光发射峰产生红移。 三聚氰胺经热解处理后，转变成乱层石墨型结构的碳氮粉末，与三聚氰胺相比，其氢含量减少一半。三聚氰胺热解产物再经脉冲放电和高速冲击加咏冲放电处理后，产物仍保持乱层石墨型结构，但有序性明显提高。