【摘 要】
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随着工业的发展,有机化合物的污染日益严重,存在致癌或诱发癌症的风险,危害人体健康,并对生态系统具有一定影响。因此,寻找一种经济、高效以及稳定的技术手段去除这些有机污染物迫在眉睫。本文以Ti3AlC2为前驱体,通过不同制备方法得到不同形貌的MXene基材料,如手风琴状MXene、薄层MXene和MXene气凝胶,研究了手风琴状MXene、薄层MXene对罗丹明B(Rh B),以及MXene气凝胶对邻
【基金项目】
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国家自然科学基金(21775090,41807484,41977345,42077363); 山东省自然学基金(ZR2018MB028、ZR2016BM10); 山东省重点研发计划(公益类项目)(2019GSF107023); 山东省高等学校“青创科技计划”(2019KJC019)
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随着工业的发展,有机化合物的污染日益严重,存在致癌或诱发癌症的风险,危害人体健康,并对生态系统具有一定影响。因此,寻找一种经济、高效以及稳定的技术手段去除这些有机污染物迫在眉睫。本文以Ti3AlC2为前驱体,通过不同制备方法得到不同形貌的MXene基材料,如手风琴状MXene、薄层MXene和MXene气凝胶,研究了手风琴状MXene、薄层MXene对罗丹明B(Rh B),以及MXene气凝胶对邻苯二甲酸二丁酯(DBP)的吸附性能,探索了MXene材料结构与吸附性能间的构效关系,讨论了不同影响因素对吸附性能的影响,通过动力学及等温线明确了吸附机理,通过模拟绿豆生长实验探究吸附前后废水毒性的影响。具体研究内容如下:(1)通过HF刻蚀掉Ti3AlC2中的Al元素,制备了手风琴状MXene。运用SEM、XRD、BET、FT-IR等技术对手风琴状MXene材料进行了表征,通过间歇性吸附实验对材料进行吸附性能的测试。结果表明,制备得到的材料呈类手风琴的多层结构,比表面积增加,提高了对Rh B的吸附性能。研究了温度、p H、吸附剂投加量、底物浓度对吸附性能的影响,明确了吸附的最优条件。在室温、中性条件下对Rh B的最大吸附容量为27.08 mg/g;吸附在很短的时间到达平衡,且对一阶和二阶动力学均有较高的适配度,吸附等温线与Freundlich模型相吻合,这表明手风琴状MXene对Rh B的吸附是物理吸附和化学吸附共同作用的结果,且吸附为多层吸附。与处理前废水相比,处理后的废水对绿豆生长无明显抑制作用,说明经吸附处理后的废水毒性明显降低。(2)通过HCl溶液以及Li F对Ti3AlC2进行刻蚀,并通过超声辅助剥离法和梯度离心法制备得到薄层MXene。运用SEM、TEM、XRD、BET、FT-IR等技术对薄层MXene材料进行表征,通过间歇性吸附实验对材料进行吸附性能的测试。结果表明,经过Li离子插层,进一步将材料剥离,得到纳米片结构,增大材料的比表面积,提升了对水中Rh B的吸附性能。通过研究温度、p H、吸附剂投加量、底物浓度等因素对吸附性能的影响,明确吸附的最优条件。在室温、中性条件下,对Rh B的最大吸附容量为167.82 mg/g;吸附动力学表明吸附过程对一阶及二阶动力学模型均有良好的拟合,吸附等温线与Langmuir吸附等温模型吻合,这表明吸附是物理吸附和化学吸附共同作用的结果,且吸附为单层吸附。与处理前废水相比,处理后的废水对绿豆生长无明显抑制作用,说明经吸附处理后的废水毒性明显降低。(3)以实验室制备的薄层MXene为原料,以环氧氯丙烷为交联剂,将β-环糊精修饰在薄层MXene表面,并将其引入到海藻酸钠中形成复合气凝胶。通过SEM、XRD、FT-IR等技术对复合气凝胶材料进行表征,通过间歇性吸附实验对材料进行吸附性能的测试。通过研究温度、p H、吸附剂投加量、底物浓度等因素对吸附性能的影响,以探究吸附的最优条件,在温度为75°C、中性条件下对DBP的最大吸附容量为25 mg/g;吸附动力学表明吸附过程对两种动力学模型均有良好的拟合,吸附等温线与Langmuir和Freundlich吸附等温模型均吻合,这表明复合气凝胶对DBP的吸附是物理吸附和化学吸附共同作用的结果,且吸附过程可能包括均质表面的单层吸附和非均质表面的多层吸附。与处理前废水相比,处理后的废水对绿豆生长无明显抑制作用,说明经吸附处理后的废水毒性明显降低。
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