大气CO2“净排放”估算是应对气候变化碳收支认证的一个关键点。大气CO2浓度取决于CO2的排放强度与时空分布及其在传输过程中与地表的交换（如植被光合作用吸收，植被与土壤呼吸作用排放，海气交换等）。由于排放源分布与地表性质的高度不均匀性，CO2浓度差异主要表现在大气边界层内，而在边界层以上随高度增加CO2浓度变化率迅速减小，在高层大气中充分混合，所以如何获得大气边界层内CO2浓度时空分布就成了大气CO2“净排放”估算的核心问题。本文的主要目的是发展区域大气化学模式CMAQ(Models-3 CommunityMulti-scale Air Quality)以研究东亚地区大气CO2浓度分布规律与变化特征。由于陆地生态系统与大气之间存在强烈的CO2交换，而CMAQ并未包含这一过程，为此将表征地气交换的生态系统光合与呼吸模型VPRM（VegetationPhotosynthesis and Respiration Model）进一步发展并将其耦合入CMAQ中。此外，为降低CO2源汇估算的不确定性，充分利用CO2地面和卫星观测数据，建立了以资料同化技术结合大气传输模式CMAQ和观测资料的区域CO2同化系统。主要研究结果概括如下:　　建立了区域CO2大气传输模式，即在CMAQ中增加了一个气态物种CO2，并增添了CO2源排放、大气输送与扩散模块，以处理CO2在大气中的直接排放、水平平流与扩散、对流输送与垂直扩散等过程;针对陆地生态系统与大气之间存在强烈的CO2交换作用这一特殊之处，进一步发展构建了基于逐时模拟气象参数的生态系统光合作用与呼吸模型VPRM并将其耦合入模式系统中，实现RAMS-CMAQ（Regional Atmospheric Modeling System，RAMS）在线计算植被光合与呼吸作用对大气CO2浓度的影响。不同地面站点的CO2观测值随时间和空间变化比较大，模式基本准确再现了这些时空变化。东亚地区大气CO2浓度受地气交换影响较大，且人为活动聚集区大气CO2浓度则同时受到不同程度化石燃料排放的影响。对模式结果的初步分析，证明了运用CMAQ研究CO2在精细的时间和空间尺度上变化特征的可行性。　　利用RAMS-CMAQ模式系统模拟分析了2010年东亚地区大气CO2浓度时空分布，并用数值敏感性试验分析了不同地区地气交换对大气CO2浓度季节变化的贡献。地面观测与模拟结果均表明，大多数地区近地面CO2浓度在夏季是最低的，这是因为较强的陆地生态系统吸收作用。而一些城市站（如MKW站，近名古屋）受到局地化石燃料排放的较强影响，表现出与其他站点不同的季节变化特征，即夏季高值。数值敏感试验的主要目的在于考察地气交换通量和化石燃料排放对近地面CO2浓度水平分布的影响，分析结果表明:地气交换通量主要受陆地生态系统的季节性生长和衰落影响，是大气CO2季节变化及日变化的主导因素。例如冬季在中国北方和东南方的大部分地区近地面CO2浓度出现了由陆地生态系统释放引起的明显增高，而夏季大部分地区出现了由陆地生态系统吸收引起的显著降低，中印半岛则由于特殊的地气交换季节变化表现出了相反的特征。　　考虑到区域大气化学传输模式CMAQ在数值模拟方面的优势（如中小尺度传输效应对大气CO2浓度分布的影响等），通过将POD-4DVar(Proper OrthogonalDecomposition-based ensemble Four-dimensional Variational data assimilationapproach)同化算法引入区域大气化学模式CMAQ，构建了区域CO2同化系统，以研究更精细的时空尺度上东亚地区的CO2浓度和通量的变化，并加入了观测信息以降低CO2浓度和通量估算的不确定性。POD-4DVar算法是该区域同化系统的核心同化算法，CMAQ模式在地表CO2通量驱动下模拟的CO2浓度，通过同化系统中的观测算子与CO2浓度观测值联系起来。参考以往研究中对通量构造的滞后预报算予，并将其进一步发展以解决“信噪问题”，从而达到将CO2通量作为一个整体在模式网格内优化的目的。此外还考虑了CO2浓度和通量的同时同化以降低CO2浓度初始场不确定性的影响，从而改进CO2通量的估算。　　进而设计了一系列OSSEs(Observing System Simulation Experiments)试验来检验该同化系统的效果并测试了不同同化参数的敏感性。考虑到东亚地区CO2浓度地面观测站点比较少，在对该区域同化系统进行效果评估时选取了在典型区域的若干代表性站点。CO2浓度和通量的同化结果表明，该区域同化系统可以较好地再现CO2的时空变化。相对模拟值，同化后CO2浓度和通量的均方根误差RMSEs(Root-Mean-Square Errors)都得到了有效降低。考虑到局地化半径取为320km且观测站点较少，目前同化效果主要集中在观测站附近，在其他地区影响不大。由于该区域同化系统受到CMAQ模拟结果强烈的日变化和水平分布极不均一性等影响，适当的参数选择是该区域同化系统结果有效性的必要保证（如优化窗口长度大约3h，集合数N大约100，局地化半径大约320 km等）。　　以上OSSEs理想试验证明了运用高分辨率区域大气化学模式CMAQ在CO2通量反演方面的可行性。为探讨该区域同化系统的实际应用潜力，引入了卫星反演的CO2平均柱浓度(XCO2)作为真实观测来初步反演东亚地区CO2通量的时空变化。为直接同化卫星观测值，这里需要构造新的观测算子来将CO2平均柱浓度和CMAQ模拟的3D CO2浓度场互相转换。总体上加入CO2柱浓度信息对地表CO2通量估算的改进效果非常明显。相比以往基于生态系统尺度上的仅关注CO2地气和海气通量的同化，该区域同化系统在格点尺度上将CO2通量作为一个整体在模式网格内估算的同化方案表现出了一些优势，比如更准确地反映了边界层内CO2源汇分布的不均匀性。这里是对卫星资料同化的初步探索，为将来以更长时间的卫星资料同化来分析东亚地区更精细时空尺度上的CO2浓度和通量的变化特征奠定了基础。