【摘 要】
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随着社会工业技术水平的不断提升,水环境污染问题已成为全球关注的焦点。在生产活动中大量有机污染物被排入水体,对水环境产生极大危害。尤其是一些难降解污染物,长期在水环境中积聚,严重威胁着人类的身体健康。近年来,国内外学者开展了大量废水处理技术的研究。传统的物理化学方法对有机废水的处理效率较低。相比之下,电催化技术因其操作简便、效率高、对环境友好等优点,受到了广泛关注。深入研究表明,电极材料在电催化过程
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随着社会工业技术水平的不断提升,水环境污染问题已成为全球关注的焦点。在生产活动中大量有机污染物被排入水体,对水环境产生极大危害。尤其是一些难降解污染物,长期在水环境中积聚,严重威胁着人类的身体健康。近年来,国内外学者开展了大量废水处理技术的研究。传统的物理化学方法对有机废水的处理效率较低。相比之下,电催化技术因其操作简便、效率高、对环境友好等优点,受到了广泛关注。深入研究表明,电极材料在电催化过程中发挥着关键作用,决定着污染物的去除效率。因此,探索制备具有高效催化性能的电极材料成为研究电催化去除水体难降解有机污染物的关键。本文选用难降解的内分泌干扰物-双酚A(BPA)作为研究对象,探索高效无金属电极在电化学高级氧化工艺(EAOPs)中的应用。首先,合成了掺硼石墨烯气凝胶(BGA)修饰的气体扩散电极(GDEs),并将其用于无金属EAOPs体系处理含BPA废水。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)及比表面积分析(BET)等表征手段证实了 BGA复合材料的成功合成。实验对比了无金属EAOPs过程中无催化剂电极、石墨烯气凝胶气体扩散电极(GA-GDEs)和BGA-GDEs对BPA的电催化性能。研究发现,BGA-GDEs在60 min内BPA(10 mg/L)几乎被完全降解,明显高于GA-GDEs(88.92%)和无催化剂电极(61.35%),由此可以证明硼掺杂提高了电极的催化性能。此外,还进行了 BGA投加量和pH等影响因素的研究,并与传统电芬顿系统进行了对比,研究发现,最佳BGA投加量为2.4%;当溶液初始pH值从3.0增加到9.0时,无金属EAOPs体系反应速率变化为0.0952 min-1,远小于传统电芬顿体系(0.19115 min-1),表明无金属体系能在宽的pH范围内维持稳定且优异的催化活性。在5次重复实验后,该系统对BPA的降解效率仍保持在90%左右,TOC去除也可达到89.68%,由此证明BGA-GDEs电极的稳定性优异。无金属电催化体系对BPA的主要降解过程为:通过O2的双电子还原反应生成H2O2,然后原位活化生成·OH,进而去降解BPA,降解中间产物通过液相色谱质谱连用技术(LC-MS)来鉴定,并提出了可能的反应途径。最后,基于BGA-GDEs电极构建的原位无金属电催化体系被证实是一种无金属污染、对环境友好、高效的污染物处理方法。
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