电子是电荷与自旋的统一载体,具有自旋属性的电子在传导过程中,当材料尺度和物理的特征长度相当时,能够表现出独特的物理效应。Heusler合金材料能带结构有两个不同自旋的子能带,其中一个自旋取向的子能带具有金属性,而另一个自旋取向的子能带可能会具有半导体性,如果另一个子带为半导体性,则称其为半金属(half-metallic)铁磁体。所以理想情况下这种半金属材料在费米能级附近有着100%的高自旋极化率。因此,Heusler合金磁性材料无疑将会成为理想的半导体自旋电子注入源,同时Heusler磁性材料的研究具有重要的科学意义和应用前景,将可能推动半导体自旋电子学的快速发展。但是,在众多Heusler材料中寻找具有半金属特性的材料是比较繁重的一个任务。同时,在生长Heusler合金的时候经常会出现晶格失配,而且Heusler合金材料的电子和磁性性质会敏感地受到晶格常数变化的影响,所以对此种材料的应力分析显得尤为重要。同时,构成Heusler合金的过渡元素也将对其电子和磁性性质产生较大的影响。因此,本论文通过第一性原理计算预测了具有半金属磁性的Heusler合金。由于Heusler材料制备工艺中难免因为实验条件的不同而造成合金晶格常数的畸变,所以进行了Heusler合金的应力分析。针对不同元素的选择,确定一组Heusler合金为研究对象,通过以研究元素周期表中相邻的过渡元素为组成的一系列Heusler合金为对象,对其进行磁性,电子结构等物性的演化研究,探索Heusler合金的自旋极化机理等规律,这些研究结果对自旋效应器件的发展有重要促进作用。本论文研究内容的主要创新点如下：1.研究了half-Heusler:PdFeBi和PdCoBi合金在三种晶格构型下平衡状态的电子和磁性规律,包括平衡晶格常数,磁矩,以及能带结构。分析了三种可能存在的结构构型：阿尔法,贝塔和伽马构型对于晶格常数的影响,包括近邻原子的不同造成的成键强弱不同以及晶体场效应的强弱。分析了三种构型下的磁矩变化,这包括不同构型对于局域磁矩的形成所造成的影响。同时也研究了在特定晶格构型下,晶格常数对于其能带和磁矩的影响。这包括晶格常数的变化对晶体场效应强弱、对轨道杂化的影响和对交换相互作用的影响。发现同种合金在不同的晶格构型下具有不同的平衡晶格常数和晶胞磁矩。更进一步,不同的晶格构型会引起晶胞内晶体场效应的不同,从而影响到了晶胞磁矩和能带结构。2.研究了典型的三元half-Heusler化合物PdMnBi合金。首先分析了PdMnBi在所有三种可能构型下的平衡顺磁态的电子和磁性性质。讨论了不同构型对总能和磁矩的影响。通过施加单轴静压,成功找到了半金属的晶格区间,发现阿尔法和贝塔构型都存在半金属区间。在研究的晶格区间范围,伽马构型不存在半金属性。对出现半金属构型分析了半金属出现的原因：发现晶体场效应,轨道杂化和交换相互作用是出现半金属性的三要素。结果表明自旋向下能带出现的半导体带隙主要是由Pd和Mn元素的d能态所决定的,由于交换作用,电子被排除在自旋向下的能态,于是形成了半导体性的能隙。进一步考虑到构成元素Pd和Bi都具有较大的原子量和较大的元素半径,计算了两种构型的自旋轨道分裂,结果很好的符合越重的元素带来越明显的自旋轨道影响这一规律。结果表明这种三元化合物的半金属性可以用来制备自旋电子学器件,比较大的磁矩和平衡晶格常数也与目前绝大多数半导体材料匹配。3.研究了具有渐变价电子的过渡金属对三元half-Heusler合金的性质的影响。选取了典型的过渡金属元素X=Mn, Fe, Co和Ni,对三元化合物系列PtXBi进行了计算分析,包括了所有三种可能存在的结构构型：阿尔法,贝塔和伽马构型。四种不同的过渡元素和三种不同的结构构型,共有十二种组合。对于同种构型,发现了其平衡晶格常数与过渡金属的共价半径之间存在大小对应关系。其次,通过改变其平衡晶格常数,在阿尔法构型中找到了半金属区间,区间范围大,并且在区间内的半金属性质好(自旋向下能带的半导体能隙很宽)。在这个半金属晶格区间里选取了一个典型的晶格常数。通过对其总态密度和分轨道态密度的分析,结合Slater-Pauling定律对在半金属区间内出现的整数磁矩也进行了分析。进一步,在自旋轨道耦合作用下,获得了Pt和Bi属于重元素对典型半金属晶格常数和自旋轨道分裂的影响。4.研究了类Heusler合金材料：2p价电子的碳掺杂的二氧化钛的金红石结构的电子和磁性特性。这种材料是非常适用于自旋电子学和红外电子学的应用。二氧化钛有三种可能存在的结构：金红石,锐钛矿和板钛矿结构,其中金红石结构是热力学角度上最稳定的。我们以金红石结构作为研究对象。二氧化钛与一般Heusler合金具有类似的结构。除此之外,二氧化钛和一般Heusler合金一样,可以通过掺杂非磁性的过渡金属元素来形成局域化的磁矩,结果表明通过掺杂碳原子,在钛原子周围局域形成了铁磁磁矩,掺杂单位碳原子所形成的磁矩为1.3个波尔磁子,其起源主要来自元素之间的p-p偶合和p-d交换相互作用。