高性能二次电池储能技术的发展依赖于先进电极材料的开发和应用。其中负极材料会直接影响到电池的首次库伦效率、循环稳定性和安全性等。碳材料因其低成本、原料丰富、高导电率、可加工性能好等优势,被广泛应用于电池负极。但比容量较低、动力学过程缓慢等问题限制了其在高性能二次电池中的发展。针对上述问题,本论文利用杂原子掺杂、结构设计及复合等策略对碳材料进行改性,以期提升其在二次电池中的性能。同时,借助于先进表征技术和理论模拟,建立碳基负极材料与其电化学性能之间的构效关系,并深入探究其储能机制。具体研究内容归纳如下:（1）针对碳材料比容量低的缺点,第三章以中间相沥青基碳为研究对象,利用模板法,可控制备了多元素掺杂的多孔软碳材料（NPSC）。结果表明,NPSC在0.5 A g–1的电流密度下循环500圈后,比容量仍高达500 m A h g–1,显示出较高的储锂性能与循环稳定性。其三维离子通道加快了离子扩散速率;引入磷促进了碳硫（C–S）键的形成,进而提供了更多活性位点、同时扩大了层间距;多元素掺杂引发的协同效应有效降低了锂离子迁移势垒,优化了反应动力学。通过构筑三维离子通道,利用多元素间的协同效应大幅提升了碳材料的电化学储锂性能。（2）为进一步提升锂二次电池的能量密度,开发高比容量锂金属负极意义重大。针对碳集流体传质传荷缓慢、不均的问题,第四章提出在碳布中原位生长梯度分布的碳化硅纳米晶须（Si C/CC）,利用Si C与CC导电性差异,构建具有导电梯度的三维拓扑结构。结果表明,Si C/CC骨架为离子输送和Li沉积提供了丰富的通道和电化学活性位点。梯度导电网络可引导锂金属自下而上地沉积,避免了电子在表层聚集、形成枝晶。此外,Si C/CC网络结构减小了锂金属沉积尺寸,提高了锂金属的利用率和可逆性。由Si C/CC电极组装的对称电池可在电流密度1 m A cm–2下实现1000 h以上的循环,且与磷酸铁锂（Li Fe PO4）装配的全电池具有良好的循环稳定性。通过对碳布修饰,构建梯度导电的拓扑结构,诱导了锂金属负极在碳布中的均匀化沉积。（3）针对碳负极材料在离子脱嵌过程中动力学缓慢的问题,第五章采用聚合-热解两步法构筑了富边缘硫掺杂碳纳米棒（SCNs）。结果表明,SCNs的碳层垂直于其轴向排列,暴露出大量的边缘活性位点,能够缩短离子传输路径。同时,高含量的C–S键能优化活性位对离子的化学吸附能,同时扩大了碳层间距,显著降低Na+的扩散能垒,实现储钠反应动力学的提升。在0.05 A g–1的电流密度下,SCNs的储钠可逆比容量可达372 m A h g–1,在1 A g–1下循环1000圈后,仍能保持在175 m A h g–1,拥有良好的倍率性能与长循环稳定性。通过优化碳层间距,增加边缘活性位点,显著增强了碳材料的储钠性能和反应动力学。（4）在第五章基础上,为进一步提升碳负极储钠容量,第六章将碳与具有更高理论比容量的过渡金属硫化物复合,设计了类百香果状的碳包覆Cu2Zn Sn S4纳米粒子复合材料（CZTS@C）。结果表明,碳化形成的碳壳保证了材料的电化学活性,促进了电子的快速转移,并减少了中间产物的流失,维持了材料的结构稳定性。原位表征结果证实CZTS@C遵循集嵌入、转化和合金化反应的多电子转移过程的储钠机制,可扩宽电压窗口。在首次循环后形成的异质界面增强了对Na+的吸附能与本征导电性,进一步提升了储钠过程中的电化学反应动力学。CZTS@C在电流密度为50 m A g–1时,表现出461 m A h g–1的高可逆比容量。在1 A g–1的电流密度下循环250圈后,仍保持在303 m A h g–1。以上表明,与高容量化合物复合是提高碳材料电化学性能的有效途径。