活性炭及其负载铁锰催化臭氧氧化苯酚的研究

来源 :中国地质大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:chmwingflying
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苯酚污染是一个严重的环境问题,由于其生物降解性低、毒性高、富集效应强等特点,近年来引起了人们的广泛关注。在诸多的处理技术中,非均相催化臭氧化技术以其高效、低成本、应用简单等优点成为降解苯酚废水的一种优良技术。本研究以苯酚为目标污染物,以活性炭及其负载铁锰材料作为催化剂,通过改变臭氧浓度和催化剂投加量等因素对催化臭氧氧化苯酚性能进行评价;通过XRD、FTIR、XPS和CV等多种分析手段对催化剂的物理、化学性质进行表征;通过HPLC和GC-MS对苯酚的降解路径和产物进行解析;通过捕获反应体系自由基实验对起催化氧化作用的活性物质进行鉴定;结合以上实验结果得到活性炭及其负载铁锰催化剂催化臭氧氧化苯酚的反应机理和转化路径。得到的主要结果如下:AC/O3系统可以大幅提升苯酚的降解和矿化程度,研究发现适当增加臭氧浓度和活性炭投加量能够提升苯酚和TOC的去除效率;AC/O3系统在pH为3.0时几乎不产生活性物质,主要靠活性炭吸附和臭氧的攻击去除苯酚,则在11.0时,能够产生更多种活性物质(·OH、O2·-和H2O2)降解苯酚;苯酚降解是通过苯环羟基化、开环、形成小分子酸和矿化为CO2和H2O的方式进行,在溶液pH=3.0和11.0条件下的降解路径不同,反应后期草酸都处于累积状态;AC/O3系统处理苯酚废水效果良好,应对化工二级出水体的处理效果一般。Fe/Mn/GAC/O3系统处理苯酚过程中,Mn/GAC(0.10)/O3系统矿化苯酚效果最为显著,去除率为70.7%,较GAC/O3系统提升23.7%,并且具有良好的稳定性;Fe/Mn/GAC的催化机制主要依靠其表面的Fe2+-Fe3+和Mn2+-Mn3+-Mn4+氧化还原循环将臭氧转化为·OH,进而增强苯酚的降解;Fe-Mn/GAC催化剂表面上Fe3O4和MnO2之间存在原电池腐蚀,降低其催化位点;相比于AC/O3系统,Fe/Mn/GAC/O3系统处理苯酚过程中,苯酚的降解产物增加了间苯二酚、苯三酚和琥珀酸,其中部分降解路径也发生改变;Mn/GAC(0.10)/O3系统能够迅速降低石油化工二级出水中苯酚、COD、TOC等指标,是一种高效的深度处理工艺。本研究结果证明开发的基于活性炭的臭氧催化剂可用于苯酚废水的处理,为复杂的含苯酚废水的处理提供了技术支持。
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