贵金属/介孔二氧化硅结构的表面等离激元激光研究

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类似于电子元器件的发展,光学元器件的集成化和小型化能显著提升光学系统性能,开辟了许多新的应用领域。其中小型化的激光器是加快集成光子器件发展的关键因素,它在片上集成的光通信和数据处理具有巨大的应用潜力,这可能使数据传输速率超过现有的集成电子回路。因此,作为重要的光源设备,激光器小型化的前景尤为特殊且极具挑战。传统的激光器由于使用光学谐振腔而无法突破衍射极限,因此物理体积无法压缩到半波长以下。一个可行的方案是表面等离激元激光器。相比于传统激光器,在表面等离激元激光系统中,受激辐射的光子被表面等离激元所代替,光学谐振腔被支持表面等离激元模式的金属结构代替。由于表面等离激元具有亚波长传播和局域场增强的特性,所以表面等离激元激光器可以在尺寸上突破衍射极限,这为激光器的小型化、集成化提供了一种新的解决思路。表面等离激元激光器通常由金属、介质隔离层和增益介质组成,其中金属通常为金和银等贵金属,介质隔离层通常使用二氧化硅、氟化镁等低折射率材料,增益介质通常为半导体材料。根据金属结构产生的等离激元的类型可以分为两类:一类是基于传播表面等离激元,也就是金属结构大于波长量级,主要应用于片上集成领域;另一种是基于局域表面等离激元,也就是金属结构小于波长量级,主要应用于高分辨探针领域。本论文基于传播表面等离激元和局域表面等离激元来实现表面等离激元激光,并利用贵金属/介孔二氧化硅结构结合增益介质来实现激射。本论文的研究内容如下:1.介绍了激光器小型化的发展历程;概述了贵金属材料的光学性质;分别介绍了贵金属薄膜的传播表面等离激元及贵金属纳米粒子的局域表面等离激元的基本概念。2.概述了表面等离激元纳米激光器的基本原理。回顾了传播表面等离激元激光器和局域表面等离激元激光器的研究进展,分别总结了两类表面等离激元激光器的设计原则。3.设计并制备了传播表面等离激元激光器,它具有量子点/介孔二氧化硅薄膜/金膜的结构。我们使用介孔二氧化硅薄膜作为隔离层,孔隙结构可以降低介质隔离层带来的损耗。使用核壳结构的硫化镉/硫化锌量子点作为增益介质。在800 nm的飞秒激光泵浦下,实现了室温条件下的双光子激发,输出波长为451 nm。我们同时还观察到了表面等离激元对双光子上转换荧光的增强,还利用时域有限差分仿真对增强机理进行了探究。这项研究证实了介孔二氧化硅薄膜是有效的介质隔离层,为基于量子点的等离激元器件的制备提供了参考。该器件在集成光路,医学成像和传感方面具有许多潜在应用。4.设计并制备了局域表面等离激元激光器,它具有银纳米立方体/二氧化硅/介孔二氧化硅·钙钛矿的多层核壳结构。我们使用银纳米立方体作为金属谐振腔,二氧化硅作为介质隔离层,掺有MAPb Br3钙钛矿的介孔二氧化硅作为增益介质。使用离散偶极子近似方法(DDA)探讨了形貌和粒径对银纳米粒子局域表面等离激元共振的影响,并根据结果确定使用80 nm粒径的银纳米立方体作为金属谐振腔。采用改良的多元醇方法合成了所需粒径的银纳米立方体。在800 nm的飞秒激光泵浦下,实现了室温条件下的双光子激发,输出波长为546 nm。我们还发现,受益于介孔材料与MAPb Br3的相结合,这种结构在空气环境中具备好的稳定性。该器件在集成光源、探针检测方面具有潜在的应用前景。
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