【摘 要】
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多孔材料,顾名思义,是一种在结构中含有大量孔隙的材料,与普通的致密材料相比,它具有密度低、重量轻、比表面积大等特点。因此,近年来越来越多的人对其产生了浓厚的兴趣,对多孔材料的研究目前成为材料科学领域中的一个重要分支。多级孔材料是一种同时含有两种及两种以上不同尺度孔的材料,它融合了不同尺度的孔所具有的优势,这些性质使得多级孔材料广泛应用于催化、吸附分离、能源存储等领域。本论文采用微流控技术及电场辅助
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多孔材料,顾名思义,是一种在结构中含有大量孔隙的材料,与普通的致密材料相比,它具有密度低、重量轻、比表面积大等特点。因此,近年来越来越多的人对其产生了浓厚的兴趣,对多孔材料的研究目前成为材料科学领域中的一个重要分支。多级孔材料是一种同时含有两种及两种以上不同尺度孔的材料,它融合了不同尺度的孔所具有的优势,这些性质使得多级孔材料广泛应用于催化、吸附分离、能源存储等领域。本论文采用微流控技术及电场辅助微流体喷射制备了多功能的二氧化硅(SiO2)微球,主要研究结果如下:(1)首先合成了介孔SiO2纳米颗粒,并通过溶液浸渍法分别制备得到了具有酸碱催化活性的催化基元(ZrO2-SiO2、MgO-SiO2),其次在微流控芯片中将两种催化基元ZrO2-SiO2、MgO-SiO2及磁性Fe3O4进行组装,得到同时具有酸性、碱性及磁性的复合微球。最后将该复合微球用于催化缩醛水解-Knoevenagel级联反应。该复合微球平均直径约为150μm且单分散性良好(CV=4.7%),并具有大于400 m2·g-1的比表面积。当固体颗粒含量为10%,且ZrO2-SiO2与MgO-SiO2比值为7:3时,复合微球表现出最高的催化活性,此时其催化苯亚甲基丙二腈合成的产率为92%。该复合微球的磁化率为7.2emu·g-1,能够通过施加外加磁场的方式将其从反应体系中移除。(2)在酸性条件下,以正硅酸甲酯(TMOS)为前驱体,聚乙二醇(PEG 10000)为造孔剂,结合多通道微流体与电场喷射技术制备得到了多孔SiO2微球,并对影响凝胶化过程的因素进行了探索。当溶胶中溶剂体积为13 mL,PEG加入量为2.4 g时,所得凝胶微球的骨架结构最完整,且微球的比表面积为160 m2·g-1,孔体积为0.99 mL·g-1,平均孔直径为25 nm。对SiO2微球进行酸碱修饰,分别得到SO3H-SiO2微球、NH2-SiO2微球,将上述两种微球分别用于催化苯甲醛二甲基缩醛的水解反应及Knoevenagel反应,两者均具有良好的催化活性。
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