量子存储器是实现基于光纤通信的远程量子网络所必不可少的核心器件。固体中的稀土离子因其工作波段丰富、相干寿命长、存储带宽大、模式复用能力优异、易于加工、便于集成等显著优势，被广泛认可为实现量子存储最有前景的物理体系之一。对于固体中的稀土离子，将光学激发转移至基态核自旋能级可以显著增加量子信息的存储时间，并使存储器具备按需读取的能力。稀土离子电子自旋在磁场下的塞曼作用，及其与核自旋的超精细作用可达GHz量级，从而能有效支持高带宽、多模式的量子存储。电子自旋磁矩的存在还能够有效地抑制宿主晶体核自旋的量子退相干效应。此外，稀土离子的电子自旋可以与超导线路的微波光子强耦合，使其成为量子通信与量子计算连接界面的有力候选者。
　　因此，固体中稀土离子电子与核自旋的相干动力学成为了本领域研究者非常关心的研究课题。然而，由于固体中稀土离子往往具有很大的光学非均匀展宽，使用传统的光学手段对电子-核自旋能级展开寻址非常困难。脉冲式电子顺磁共振和电子与核双共振技术是研究电子自旋与核自旋耦合体系相干动力学的经典方法。先前的研究已经表明，将稀土掺杂晶体带入深低温将能够有效地提升电子与核自旋的相干寿命。但是，由于高功率脉冲不可避免的加热作用，能够支持块状样品脉冲式电子顺磁共振和电子与核双共振功能的深低温谱仪平台在世界范围内迄未建成。进一步地，我们的长期目标是建立集成光学、电子自旋、核自旋操纵能力的研究平台。有鉴于此，本博士论文完成了以下工作:
　　(1)我们实现了稀释制冷机和脉冲式电子顺磁共振谱仪的有效结合，样品最低温度经过多个角度的严格验证，不超过100mK。利用深低温带来的电子高度极化，我们在不借助自旋哈密顿量的情况下利用新开发的脉冲序列直接测定了143Nd3+Y2SiO5总数高达16个的基态自旋能级结构，从而解决了自旋哈密顿量本身精确度不够的问题。我们进一步对143Nd3+Y2SiO5样品展开了电子与核自旋相干动力学的研究。实验数据表明，随着温度的降低，电子与核自旋的布居数弛豫时间和相干时间得到了同步的、显著的提升，在1K以下还显示出了明显的加速。在最低工作温度下，电子和核自旋在使用简单回波脉冲序列，未加动力学解耦的情况下实现相干寿命超过2ms和40ms，自旋弛豫时间分别超过15s和10分钟。稀土离子电子自旋由简单两脉冲回波序列得到的相干时间较之前结果提升一量个级，首次进入ms门槛。
　　(2)我们基于现有平台进一步展开深低温下167Er3+∶YVO4的相干光学研究。在零场下该材料的1.5μm被分成三个吸收带，两两之间间隔为2GHz。当磁场增加至1THz，光学相干时间达到了有宿主晶体核自旋超超精细耦合所决定的极限值，折合成等效的均匀展宽小于1kHz。我们接着通过光谱烧孔测定了相同实验条件下的下能级弛豫时间，其结果超过15s，超过上能级布居数寿命三个量级。
　　以上结果有力证实了深低温下的稀土掺杂晶体应用在量子存储、微波-光波转换等领域的显著优势和良好前景。此外，一个基于三维谐振腔，支持普通块状样品，工作温度可低至稀释制冷水平的电子顺磁共振谱仪，其本身的应用范围是非常广泛的。例如，它被认为能够有效提高，并测试分子磁体等物理体系的相干性质。利用深低温下更长的相干时间和更慢的弛豫速率，还有希望测出在普通谱仪中难以获得的共振信号，相关的研究领域包括[NiFe]-氢化酶，和植物光系统Ⅱ中的Mn簇，等。深低温带来的电子自旋极化还有利于对分子磁体电子自旋基态的研究，以及超精细耦合常数的完整表征，等等。