富勒烯不寻常的物理化学性质，引起了科学家们广泛的兴趣。实验和理论研究工作者把研究重点放在C60，C70，和一些较大的富勒烯。Piskoti及其合作者利用电弧放电法首次大规模地合成了比C60小的C36晶体。C36分子比C60或C70更活泼。人们认为C36富勒烯及其衍生物具有新的结构和电子性质(如高反应性，低能隙，高强度和超导性)，形成了的一类有着广阔应用前景的材料。因而，科研工作者们对C36富勒烯的研究兴趣日益增长。　　 本文设计了一些C36衍生物。利用HF/3-21G//CPHF/3-21G方法计算了它们的优化结构和分子第一超极化率。下面描述的是本文的主要结果。　　 利用HF/3-21G方法优化了C34BN的17种异构体的结构，并通过频率分析考察了优化的结构是否稳定。利用CPHF/3-21G方法计算了体系的第一超极化率。结果表明，C34BN中B和N原子的取代位置、体系的共轭程度、极化率和偶级矩明显地影响着体系的第一超极化率。　　 利用HF/3-21G方法对18种C36富勒烯氮杂环衍生物进行了结构优化，并通过频率分析考察了优化的结构是否稳定。利用CPHF/3-21G方法计算了体系的第一超极化率及其它物理性质。计算结果表明，设计的分子属于一维电荷转移体系，然而，其性质与传统的D-π-A体系的性质有许多差异。当取代基R为吸电子基以及体系较小的能隙能有效地提高体系的第一超极化率。本文设计的C36氮杂环衍生物的β/λmax较大，是一类非线性光学响应强且透光性好的新型非线性光学材料。　　 设计了15种含双氮杂环的C36富勒烯衍生物，采用HF/3-21G//CPHF/3-21G方法计算了其优化的结构、第一超极化率等物理性质。通过引入不同的供电子基、吸电子基观察能隙、偶极矩、极化率以及电荷转移对分子第一超极化率的影响。结果表明，在R1、R2位置加入吸电基能够增加体系的β值。降低能隙、提高体系共轭程度，能够有效提高分子第一超极化率。