Si、Al基吸附剂用于模拟固体废弃物焚烧过程中重金属的固定

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人类活动的加剧,加快了垃圾的产生,造成严重的环境污染。因焚烧可以有效减少垃圾体积,且可用于发电,而受到广泛应用。但是焚烧产生的易挥发性重金属气体容易造成二次污染,因此需要采用吸附剂处理焚烧尾气中的重金属气体。Si-Al吸附剂是目前应用最广泛的一类,Si、Al元素吸附过程中通常会形成硅铝酸盐从而固定重金属。这类吸附剂通常具有高表面积、耐高温和多孔特性,因此本文中制备了2种多孔吸附剂,并在自制的模拟焚烧炉中进行了吸附PbCl2行为评价及相应的表征测试,还尝试说明其构效关系。在本文中提到的2种吸附剂分别是NaA沸石和Si-Al气凝胶,主要研究内容如下:(1)采用水热法合成NaA沸石,通过XRD、BET、FTIR等测试,研究其结构特征及活性基团。对其进行了PbCl2的饱和吸附容量及非饱和吸附容量,并利用颗粒内扩散数学模型对饱和吸附过程拟合,探究了吸附动力学参数。使用XPS分析了NaA沸石吸附PbCl2的方式。采用SEM、TEM、EDS等观察了NaA沸石吸附前后的表面结构变化,表征了Pb在NaA沸石上的分布。在800℃时,PbCl2的饱和吸附容量为353.8 mg/g,低PbCl2浓度下的非饱和吸附容量为7.47 mg/g。在400到800℃温度范围内,温度和吸附容量具有正相关关系。XPS结果表明吸附方式主要为化学吸附,颗粒内扩散模型表明内扩散为控速步骤,在吸附过程中具有化学吸附发生,结合两者结果,表明NaA沸石的吸附方式主要为化学吸附。各种电镜表征说明吸附剂在吸附前后形貌没有明显变化,具有耐高温特性。综合上面结果说明NaA沸石具有良好地吸附模拟焚烧固体废弃物尾气中PbCl2的能力。(2)联合溶胶凝胶法和有机溶剂蒸干法合成了Si-Al气凝胶。XRD结果表明其主要成分为Si O2-Al OOH,BET测试表明其高表面积和介孔特性,FTIR测试表明其表面具有吸附位点-OH。PbCl2的饱和吸附容量及非饱和吸附容量通过ICP-MS进行了测量,并利用颗粒内扩散数学模型对饱和吸附过程拟合,探究了吸附动力学参数。使用XPS分析了Si-Al气凝胶吸附PbCl2的方式。还采用TEM、EDS等测试了Si-Al气凝胶吸附前后的表面结构变化及Pb在Si-Al气凝胶上的分布。其中,在800℃时,PbCl2的饱和吸附容量为510.4 mg/g,低PbCl2浓度下的非饱和吸附容量为8.82 mg/g。并且随着温度从400℃提高到800℃,吸附容量有所提高。XPS结果表明Pb主要以Pb Si O3和PbCl2的形式存在,因此化学吸附和物理吸附同时发生,这结果和颗粒内扩散模型拟合结果相匹配。TEM表征说明吸附剂在吸附前后形貌没有明显变化,有良好的耐高温特性。同时H2O、CO2的添加及较慢的气速都有助于提高吸附容量。以上结果表明Si-Al气凝胶具有吸附模拟焚烧固体废弃物尾气中PbCl2的潜力。对比两种吸附剂,高表面积、大孔径的Si-Al气凝胶比NaA沸石具有更高的饱和吸附容量和非饱和吸附容量。颗粒内扩散数学模型表明PbCl2在NaA沸石吸附过程中内扩散是控速步骤,而在Si-Al气凝胶吸附过程中内扩散过程影响较小。这可能是因为PbCl2在较大尺寸孔内扩散的阻力较小,同时大孔也能储存更多的Pb,所以Si-Al气凝胶具有更高吸附容量。本文对新型重金属吸附剂的设计开发与工程运行参数设置具有一定的指导作用。
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