【摘 要】
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高氯酸铵（AP）在固体推进剂中扮演着氧化剂和能量释放的重要角色,其燃烧性能直接影响固体推进剂整体的性能。目前,改善AP燃烧性能最有效的方法是引入燃烧催化剂。在众多催化剂中,含能配合物是一类特殊的催化剂,它具有出色的能量特性、稳定性以及催化特性,因此受到有关学者的广泛关注。含能配合物的组成通常包括含能配体和金属中心,而在众多的配体中,富氮唑类配体优势显著,具有高生成焓、高能量、出色的氧平衡、热稳定性
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高氯酸铵（AP）在固体推进剂中扮演着氧化剂和能量释放的重要角色,其燃烧性能直接影响固体推进剂整体的性能。目前,改善AP燃烧性能最有效的方法是引入燃烧催化剂。在众多催化剂中,含能配合物是一类特殊的催化剂,它具有出色的能量特性、稳定性以及催化特性,因此受到有关学者的广泛关注。含能配合物的组成通常包括含能配体和金属中心,而在众多的配体中,富氮唑类配体优势显著,具有高生成焓、高能量、出色的氧平衡、热稳定性高、安全性好且分解产物环境友好等优点;而金属中心的差异又会对配合物整体的结构产生影响。本文以4-氨基-1,2,5-噁二唑-3-羧酸及其衍生物4,4’-(亚甲基联（亚氨基）双（1,2,5-噁二唑-3-羧酸）为配体,结合过渡金属盐、重金属铅盐,设计合成出九种新型金属配合物,并获得其中七种配合物的单晶结构。采用元素分析、红外以及单晶XRD等手段表征确认了其结构,并采用DSC、TG仪器研究了这些配合物在非等温条件下的热稳定性,表明其稳定性良好。通过差热仪研究了AP和配合物混合体系在5℃、10℃、15℃、20℃升温速率下对AP的催化效果,结合Kissinger法和Ozawa法计算了体系的活化能。结果表明,催化剂的引入不仅能够降低AP的高温分解峰的峰值,使AP的放热更加集中,还能显著降低AP高温分解阶段的活化能。其中,[Mn（AFCA）2（H2O）4]·2H2O作为催化剂的效果最好,能使AP的高温分解峰峰值降低133.3℃,使体系的活化能降低103.28 k J/mol。采用热重-红外联用仪、结合电子转移理论对AP分解过程的气体产物及失重情况进行研究,结果发现,催化剂的引入能够促进高温分解阶段氧化还原反应的进行,可能是因为金属中心存在未占满的电子轨道,能够加速电子的转移,促进高温分解阶段超氧离子的形成,最终加速氧化还原反应进行。本研究工作结果表明,这些结构新颖、性能良好的含能金属配合物有望成为AP燃烧催化剂的有力备选。
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