能源短缺和环境污染是目前人类社会所面临的两大难题。探索和研究新型清洁可再生能源是解决未来能源短缺和环境污染问题的关键。太阳能储量丰富、清洁而且无污染,作为一种清洁可再生能源,是解决未来能源和环境问题最具前景的新型能源之一。光电化学分解水技术可将低密度的太阳能转化为高密度的氢能,并具有较高的理论太阳能转换效率,是一种将太阳能转化为氢能进而解决未来能源与环境问题最具潜力的技术之一。在过去几十年里,光电化学分解水技术已得到飞速发展,然而目前半导体材料的光电化学分解水效率依旧较低,无法满足实际应用的要求,成为制约其进一步发展和广泛应用的关键。因此,探索新型高效的光电极,提高光电化学分解水效率,对进一步推动光电化学技术的发展和广泛应用均具有重要意义。氮氧化物半导体材料是一种具有优良性质的半导体材料,在众多领域具有重要的应用。相对于人们广泛研究的氧化物半导体材料,氮氧化物半导体材料的价带通常由N2p和O 2p轨道杂化组成。可同时满足光催化分解水对半导体材料能带位置和能带宽度的要求,成为制备高效光电化学分解水光电极的最佳选择。目前,人们已经对氮氧化物光电化学光电极进行了广泛研究。然而,由于氮氧化物纳米颗粒通常由氧化物前驱体通过高温氮化法制备,材料结晶性通常较差,且含有大量的缺陷。因此,氮氧化物半导体光电极的光电化学分解水效率通常较低,成为制约其光电化学分解水活性的瓶颈。针对上述问题,本论文选择具有钙钛矿结构的MTaO2N(M=Ca,Sr)氮氧化物半导体材料作为主要研究对象,从结晶学角度出发,通过对其生长和制备过程进行研究,探索制备MTaO2N纳米材料的新方法;并结合纳米材料微结构调控技术对该材料的组分和电子结构进行调控,进一步提高MTaO2N光电极的光电化学分解水活性。本论文的主要研究内容如下:在第一章中,系统介绍了光电化学分解水技术的基本原理、影响其性能的参数以及目前提高光电化学分解水效率的途径。特别对钙钛矿氮氧化物半导体材料的制备及其光电化学分解水方面的研究进展进行了系统介绍,由此提出了本论文的选题意义和主要的研究内容。在第二章中,探索了一种通过熔盐反应法制备CaTaC2N材料的新方法。相对于传统的固相反应法,该方法创新性地将CaCl2同时作为反应物和熔盐,可通过一步反应获得钙钛矿氮氧化物半导体材料,不仅省去了氧化物前驱体的制备,还可进一步降低材料的合成温度,缩短反应时间,并且所制备的CaTaO2N相对于传统方法制备的材料具有更高的结晶性和更好的光电化学性能。在第三章中,进一步研究并探索了利用熔盐法制备SrTaO2N材料的制备方法、合成条件和生长机理,并对其光电化学分解水活性进行了研究。研究发现利用熔盐法制备的SrTaO2N材料相对于固相合成法的样品,其结晶性更好,缺陷更少,因此具有更好的光电化学活性,同时证明了熔盐反应法制备MTaO2N钙钛矿氮氧化物半导体材料的通用性。在第四章中,在熔盐反应法制备MTaO2N氮氧化物半导体材料的基础上,首次通过熔盐反应法合成出一系列的SrxBa(1-x)TaC2N、SrxCa(1-x)TaC2N固溶体材料,实验结果表明,SrxBa(1-x)TaO2N、SrxCa(1-x)TaO2N固溶体材料具有较好的的光电化学性能。这为通过调节MTaO2N钙钛矿氮氧化物半导体材料的组分,进而调控其电子结构,并优化其光电化学性能提供了新的思路。在第五章中,对本论文的主要研究内容和创新点作了总结,并讨论了目前工作存在的主要问题和不足之处,同时提出了下一步拟开展的研究工作。总之,氮氧化物半导体材料作为一种具有重要应用前景和优良性能的半导体光电极材料,对进一步推动光电化学分解水技术的发展和实际应用具有重要意义。在本论文中,从晶体生长基本方法入手,通过研究MTaO2N(M=Ca、Sr)氮氧化物半导体材料的生长过程,探索并研究了制备MTaO2N钙钛矿氮氧化物半导体材料及其固溶体的新方法,为进一步提高了其光电化学分解水性能,探索并制备新型高效氮氧化物半导体光电化学电极提供了相关制备方法和调控手段,对进一步推动光电化学分解水技术发展和实际应用具有重要意义。