本文选取含量较高的蒙脱石和高岭石作为粘土矿物的代表研究对象,在对改性碱度、改性时间、改性温度和煅烧温度等改性条件进行实验优选后,利用羟基铝离子对这两种粘土矿物进行改性;为了探究其改性机理,通过XRF、XRD、FT-IR、SEM、TEM和TG-DSC等仪器对改性前后的粘土矿物进行分析与表征;利用静态吸附实验,探究pH值、接触时间、固液比、初始浓度、温度和离子种类等因素对改性粘土矿物吸附Sr、Cs、U的影响;同时利用实验数据对吸附动力学模型和等温吸附模型进行拟合分析,得出以下结论:（1）以蒙脱石和高岭石为代表的粘土矿物结构为片层堆叠,表面孔隙和负电荷数量高;成分以SiO₂、Al₂O₃、Fe₂O₃为主,阳离子交换容量充足;具有进行改性和离子交换的基础,是放射性核素优良吸附剂的选择之一。（2）以蒙脱石和高岭石为代表的粘土矿物的最佳改性条件为:碱化度（OH^-/Al摩尔比）为2.4,改性搅拌时间为3h、改性温度为338.15K、煅烧温度为623.15K。XRD结果表明:改性能在蒙脱石层间实现柱撑,层间距从14.93?增加到19.04?;改性只能在高岭石层间实现插层嵌入,层间距由7.18?增加至7.69?;层间距的增加是吸附容量增加的直接原因之一。FT-IR结果表明:改性能在粘土矿物表面附着或暴露更多的金属离子交换位点,是吸附位点增加的直接原因之一。SEM结果表明:原始蒙脱石片层边缘轮廓模糊,单位面积内孔隙数量有限,改性后出现片层剥离现象,表面凹凸程度和孔隙数量明显增加,边缘轮廓明显,直观证明柱撑改性的形成;原始高岭石片层面积大,松散结构解释了只能进行插层改性的原因,改性后单位面积内孔隙数量和二维管状纳米结构数量明显增加;表面结构的改变是吸附效率增加的原因之一。TEM结果显示:原始蒙脱石片层堆叠紧密,片层结构边缘密集,改性后堆叠松散,片层结构边缘错落明显;原始高岭石透光性差,说明晶面较厚,改性后堆叠有序度和晶面厚度下降,同时证明二维管状纳米结构为中空;堆叠结构的改变是吸附效率增加的原因之一。TG-DSC结果表明:改性剂成功进入粘土矿物结构内,且改性后粘土矿物热稳定较好,能够作为放射性核素吸附剂。（3）改性蒙脱石与高岭石对Sr²⁺吸附的最佳pH均为6,接触时间为12h和8h,固液比为1:150 g·mL^-1和1:100 g·mL^-1,Sr²⁺浓度为100 mg·L^-1和80 mg·L^-1,温度为318.15K和328.15K;对Sr²⁺吸附行为均符合准二级动力学模型,饱和吸附量qe₂为17.39mg·g^-1和11.49 mg·g^-1;对Sr²⁺吸附行为均符合Freundlich等温吸附模型,吸附指数1/n均处于0.1⁰.5之间,说明改性粘土矿物非常适合当做Sr²⁺的吸附剂。（4）改性蒙脱石与高岭石对Cs⁺吸附的最佳pH均为4,接触时间均为8h,固液比1:150g·mL^-1和1:100g·mL^-1,Cs⁺浓度为120 mg·L^-1和100 mg·L^-1,温度为328.15K;对Cs⁺吸附行为均符合准二级动力学模型,饱和吸附量qe₂为18.66 mg·g^-1和14.93mg·g^-1;对Cs⁺吸附行为均符合Freundlich等温吸附模型,吸附指数1/n处于0.1⁰.5和0.5¹.0之间,说明改性粘土矿物适合当做Cs⁺的吸附剂。（5）改性蒙脱石与高岭石对U（VI）吸附的最佳pH为6和8,接触时间均为8h,固液比1:200 g·mL^-1和1:100 g·mL^-1,U（VI）浓度为120 mg·L^-1和100 mg·L^-1,温度为328.15 K;对U（VI）吸附行为均符合准二级动力学模型,饱和吸附量q_e2为17.44 mg·g^-1和15.78 mg·g^-1;对U（VI）吸附行为均符合Freundlich等温吸附模型,吸附指数1/n均处于0.1⁰.5之间,说明改性粘土矿物非常适合当做U（VI）的吸附剂。