光活性有序分子膜的组岩及光物理性质研究

来源 :山东大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xiaoyan_0532
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一、以全氟已基为取代基的偶氮苯的单层特性和L-B膜结构及光物理性质.该论文研究了具有光活性和热活性的偶氮苯衍生物-4-ⅰ(n-全氟已基)-乙氧基ⅱ-4-羧基偶氮苯(缩写为n-PFHAZO)在空气/水界面的单层行为,并对其L-B膜的结构进行了表征,初步探测了其L-B膜中偶氮苯基的功能性.n-PFHAZO分子在不同pH纯亚相及含Cd<2+>亚相表面都能形成稳定的单分子膜,在pH=2-9时的纯水亚相中,极性基主要以电中性的羧基形式存在,相互之间排斥作用较小,单分子膜呈现完全一致的气-液-固三种相态变化;分子的极限面积为40.2A<2>,pH>9或pH<2时,极性基之间带有同种电荷而相互间静电排斥作用较大,单分子膜较为扩张.Cd<2+>亚相上n-PFHAZO单分子膜具有明显的气-液-固三态变化,在25mN/m恒定表面压下该膜可以转移到疏水基片上,转移比接近于1,是典型Y-型L-B膜.UV-Vis吸收光谱表明L-B膜中同层分子间有H-聚集体形成,层与层之间没有发生分子的聚集现象.偏振紫外光谱证明L-B膜中分子偶氮基苯基的长轴并不垂直基片平面,而是成30.7℃倾角.L-B膜的小角度X-射线衍射证明了膜结构的层状有序性,其等同周期d值为3.61nm.L-B膜中n-PFHAZO分子能够发生光致和热致顺-反异构化反应,且这种变化是可逆行的.因为两者颜色显著不同,从而伴随着变色过程.二、带正电的四烷基四吡啶并紫嗪(TAPyPCp)与甲基橙复合膜的组装及光物理性质研究.该论文选用具有光活性的偶氮苯衍生物甲基橙(MO)作为研究对象,利用带正电的四烷基四吡啶并紫嗪(TAPyPCo)吸附MO分子制备了二者的L-B膜.研究了TAPyPCo在纯水及MO亚相上的单层行为,并对二者复合膜及吸附膜的结构进行了较为系统的表征,初步探测了复合L-B膜中MO分子偶氮苯基的功能性.三种不同取代基链长的TAPyPCo化合物在纯水及MO亚相上均能形成稳定的扩张单层膜,同种链长的TAPyPCo分子在MO亚相上较在纯水亚相上更为扩张,由于TAPyPCo取代基长链与亚相呈一定倾角排列,因此TAPyPCo单层膜随着取代基链长的增长基π-A曲线呈现逐渐扩张的变化趋势.在20mN/m恒定表面压下两种亚相上单分子膜均可转移到亲水基片上,转移比接近于1,是典型的Y-型L-B膜.UV-Vis吸收光谱证明采用两种不同组装方面所得的复合及吸附L-B膜,MO分子均已进入TAPyPCo膜中.TAPyPCo分子的Soret及Q吸收带发生了红移和宽化,表明有序分子膜中四吡啶并紫嗪大环具有面-面相互作用.实验表明同层TAPyPCo分子间有J-聚集体形成,层与层之间没有发生分子的聚集现象.L-B膜中MO分子偶氮苯基吸收峰发生了蓝移且不同层数L-B膜MO分子偶氮苯基的吸收峰没有发生移动,表明同层MO分子间有H-聚集体形成、层与层间没有发生分子的聚集现象.L-B膜中对应MO分子偶氮苯基的吸收峰强度随L-B膜层数的增加呈现良好的线性关系.偏振红外光谱表明复合L-B膜中TAPyPCo分子的烷基长链及四吡啶并紫嗪大环并不垂直取向于膜平面,二者与膜平面的夹角分别为40.45°34.45°;MO分子中仙氮苯基长轴也不垂直取向于膜表面,其与膜平面的夹角为39.06°.复合L-B膜的小角度X-射线衍射证明了膜结构的层状有序性,其等同周期等d值为6.04nm.复合L-B膜中MO分子在紫外光照射下能够发生光致反-顺异构化反应.
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