【摘 要】
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能源的可持续发展是21世纪的重要课题。热电材料是一种依靠温差驱动材料内部载流子的运动实现热能与电能直接转化的能量转换材料。聚苯胺及其衍生物热电材料具有易合成,结构可调,能导电,溶解性好,热导率低等特点,引起了人们的广泛关注,但其热电性能较差,因此,提高其热电性能成当有机前热电材料研究领域的热点。碳纳米管具有电导率高,质轻及柔性好等特点,制备碳纳米管基复合热电材料为高性能热电材料的研发开辟了新途径。
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能源的可持续发展是21世纪的重要课题。热电材料是一种依靠温差驱动材料内部载流子的运动实现热能与电能直接转化的能量转换材料。聚苯胺及其衍生物热电材料具有易合成,结构可调,能导电,溶解性好,热导率低等特点,引起了人们的广泛关注,但其热电性能较差,因此,提高其热电性能成当有机前热电材料研究领域的热点。碳纳米管具有电导率高,质轻及柔性好等特点,制备碳纳米管基复合热电材料为高性能热电材料的研发开辟了新途径。本论文通过植酸掺杂聚苯胺（PA/PANI）与单壁碳纳米管复合,在较少降低复合材料电导率的条件下,提高其Seebeck系数,进一步提高复合材料的功率因子。以单壁碳纳米管（SWCNTs）为基体,掺入适量的植酸,苯胺与过硫酸铵,通过原位溶液聚合,真空抽滤后制备出系列植酸掺杂聚苯胺/单壁碳纳米管（PA/PANI/SWCNTs）复合热电材料。实验结果表明:随着植酸掺杂聚苯胺量的增加及温度的升高,复合薄膜材料的Seebeck系数逐渐提高,电导率有所下降。当植酸掺杂聚苯胺与单壁碳纳米管的质量比为2:10和温度为125℃时,PA/PANI/SWCNTs的功率因子最高,为95.9±1.5μW·/（m·K~2）,Seebeck系数为44.5±0.5μV/K,电导率为4.84×10~4±328 S/m,为制备高热电性能的碳纳米管基复合薄膜提供了一种简单有效的方法。本论文使用化学氧化法在盐酸溶液中,将三氯化铁溶液做为引发剂来引发N-苯基-1,4-苯二胺单体发生氧化聚合反应生成苯胺四聚体,再使其合成苯胺四聚体-b-聚乙二醇-b-苯胺四聚体三嵌段共聚物（APA）,通过控制掺杂过程中单壁碳纳米管与三嵌段共聚物比值来控制产物的不同热电性能。实验结果表明:一方面,APA在高温下提供了足够的负电荷将SWCNTs转化为n型材料,在125℃时APA/SWCNTs的最大Seebeck系数为-49.0±0.3μV/K（40:100）。此外,HCl掺杂进一步改善了APA/SWCNTs的TE性能,在100℃（10:100）时,APA/SWCNTs的最高功率因数为106.3μW/（m·K~2）。因此,本工作提供了一种利用新型掺杂剂APA制备具有增强热电性能的n型APA/SWCNTs复合材料的简便方法。本论文进一步研究了溶剂、退火及加压对苯胺四聚体-b-聚乙二醇-b-苯胺四聚体（APA）/碳纳米管复合材料热电性能的影响,研究结果表明:在25℃时,合成后经过退火处理的样品中,APA/SWCNTs在DMSO中合成后,功率因子最大,达到87.9±1.2μW/（m·K~2）,其电导率为43344.4±1668 S/m,Seebeck系数为45.0±0.7μV/K。
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