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经过近三十年的发展,锂离子电池在民用与军用领域发挥着日益重要的作用。传统锂离子电池采用电解液技术,能量密度与功率密度提升潜力有限。全固态电池具有突破上述限制的潜力,同时可以大幅提高电池的安全性。固体电解质材料是全固态电池技术的关键。氧化物固体电解质具有电化学性质稳定、环境耐受性好以及兼容锂金属负极等优点,受到学术界与工业界的重点关注。然而,与电解液相比,氧化物固体电解质室温锂离子电导率较低且制备成本较高。本文从锂镧锆/钛氧基固体电解质材料的构效关系入手,发展了一套性能预测、配方快速筛选、性能优化和低成本制备的创新研究与应用方法体系,期望为新型固体电解质的制备与性能优化提供研究方法、工艺方案和启发性的科学认知。本文主要研究结果如下。1、建立机器学习模型,预测镓掺杂锂镧锆氧(Li2La3Zr2O12,LLZO)固体电解质锂离子电导率。LLZO固体电解质性能优异,是开发全固态锂电池理想的备选材料。但是,难以制备室温下稳定的高电导率立方相制约了LLZO的应用与发展。研究发现,引入镓元素有助于获得室温下稳定的立方相LLZO,但最佳掺杂含量尚有争议。本文基于对氧化物固体电解质构效关系的理解,从相关性、准确性等方面综合考虑选取材料特征参数,基于支持向量回归方法,提出了锂离子电导率预测模型,具体内容如下。（1）采用自然语言处理技术,收集了286篇文献中的470种无机材料的锂离子电导率性能数据与成分、晶体结构参数等性质数据;（2）基于锂离子在材料中输运的机理,采用逻辑回归模型,选取了7种与锂离子电导率密切相关的特征参数用于建立机器学习预测模型;（3）采用这7种特征参数作为输入参数,提出基于支持向量回归的锂离子电导率预测模型;（4）通过该模型,预测了不同镓掺杂含量（0 at.%到20 at.%）LLZO室温锂离子电导率。2、高通量实验筛选镓掺杂LLZO薄膜固体电解质的最优成分。根据机器模型筛选结果,基于元素扩散动力学机理以及薄膜结晶动力学机理,采用高通量磁控溅射技术,制备了镓掺杂LLZO样品库（0 at.%到20 at.%）。以低电子电导率与高锂离子电导率为筛选目标,采用高通量霍尔效应测试技术与电化学阻抗谱测试技术对LLZO样品库进行了电化学性能表征。表征结果显示,镓掺杂含量与LLZO电子电导率没有呈现出较强的相关性,与LLZO锂离子电导率则呈现出较强相关性。LLZO锂离子电导率随着镓掺杂含量的增加,呈现先增加后减小趋势,与模型预测变化趋势基本吻合。导致这种趋势的原因是,镓元素增强了LLZO立方相结构在室温下的稳定性,降低了锂离子在LLZO中的传输势垒,电导率增加;当占据锂位的镓元素过量时,较强的库伦斥力增加了锂离子在LLZO中的传输势垒,电导率降低。最终,通过高通量实验确定镓元素最佳掺杂比例为16 at.%。3、镓掺杂LLZO薄膜固体电解质的性能优化。锂离子在晶界处累积形成电阻较高的空间电荷层,导致晶界电阻较高,是LLZO薄膜固体电解质总体锂离子电导率较低的重要原因。基于对薄膜生长动力学以及锂离子在LLZO中输运机理的分析,通过多层磁控溅射技术,制备了由重复的LLZO/Li2CO3/Ga2O3超薄层单元组成的LLZO薄膜前驱体。将该前驱体薄膜在600℃下退火2小时,制备了具有立方相、晶粒之间分布非晶区域的高导电LLZO薄膜。非晶区域可以为锂离子提供额外的空位,减少空间电荷层厚度,降低晶界电阻,为锂离子的传输提供势垒较低的路径。受益于具有较低传输势垒的锂离子传输路径,本文提出的LLZO薄膜具有高达6.36×10-4 S/cm的室温锂离子电导率,有望应用于薄膜全固态锂电池。4、低成本制备高品质锂镧钛氧(Li0.33La0.56TiO3,LLTO)固体电解质。对钙钛矿结构的LLTO粉体材料的结晶动力学机理认识,设计了一步水热合成的方法,通过调控溶剂环境与反应温度,得到物相理想的LLTO固体电解质材料。通过变温中子衍射表征,发现利用该方法制备的LLTO粉体材料在高温下物相保持稳定,晶格参数有变大的趋势。最后,通过该方法合成的LLTO固体电解质锂离子电导率为3.1×10-5 S/cm,说明本文设计的水热合成方法具有良好的效果。总之,本文围绕新型锂离子电池固体电解质制备与性能优化研究与应用方面的关键环节与技术挑战,发展了数据驱动与高通量实验结合的成分快速搜索方法,丰富了薄膜与粉体固体电解质的工艺策略与制备方法,对以氧化物固体电解质为代表的新型固体电解质的理性设计、性能优化与放大制备有重要的指导意义。对于大规模储能、电动汽车和消费电子等涉及高性能储能技术的领域,本论文涉及的方法与技术均具有重大的实用价值。