粗放的化石能源生产与利用不仅导致化石能源的加速枯竭,而且带来严重的大气污染问题,发展清洁高效能源如天然气,是解决当前能源与环境问题的有效手段之一。发展煤制天然气,促使高碳向低碳乃至无碳的清洁转换,不仅实现煤炭的清洁高效利用,而且极大程度上保护生态环境。煤制天然气中,甲烷化工艺及其催化剂的制备是技术核心。本文主要针对镍基催化剂在高载量下活性组分易团聚长大,制备方法复杂,原料利用率较低等问题,采用阴阳离子双水解（CADH）方法制备制备NiO负载量为40wt%的Ni/Al₂O₃催化剂用于CO甲烷化反应,研究了Zr,Fe,Ce等助剂对40Ni/Al₂O₃催化性能的影响,探讨催化剂沉淀过程中的反应机理。此外,通过添加助剂Mg来改善催化剂的高温抗积碳特性,经优化40Ni-5Zr-30Mg/Al₂O₃催化剂的抗积碳特性最佳,对最佳的40Ni-5Zr-30Mg/Al₂O₃作成型研究,主要研究内容与结果如下:（1）采用CADH法制备40Ni-5M（M=Zr,Fe,Ce）/Al₂O₃甲烷化催化剂,考察助剂的添加对催化剂低温活性与选择性的影响,研究结果表明:在温度180-400 ^oC,压力1.0 MPa、空速为20,000 mL?g^-1?h^-1的反应条件下,三种助剂的添加对催化剂的低温活性与选择性均有不同程度的改善,其中40Ni-5Zr/Al₂O₃展现出最佳低温催化性能。240 ^oC时,CO转化率和CH₄选择性分别达到99%和92%。（2）通过H₂-TPR、H₂-TPD、XPS、TEM和XRD各种表征手段,揭示Zr,Fe,Ce的添加有助于40Ni/Al₂O₃催化剂表面Ni的分散,暴露出更多的Ni活性位点,进而提高催化剂吸附与解离H₂的能力。其中,助剂ZrO₂的添加增多催化剂的氧空穴,提升对CO的吸附与解离能力,改善催化剂的反应活性;而Fe,Ce的添加降低Ni⁰的结合能,增强了Ni⁰的电子云密度,进而弱化Ni⁰表面上的Ni-C-O键中的C-O键,促进了CO解离,从而提高催化活性。（3）采用CADH方法制备40Ni-5Zr-xMg/Al₂O₃催化剂,通过调节掺杂Mg的量改善其高温催化活性与抗积碳性,经优化,40Ni-5Zr-30Mg/Al₂O₃具有较好的高温活性与抗积碳性。对其进行压片成型为5×4 mm的圆柱形,经颗粒强度测试仪测得压碎强度为665 N/cm。但此时的催化剂难以脱模,为改善脱模并成型为适宜机械强度的催化剂,添加水分作为成型助剂。确定了最佳的成型水粉比参数。