本文通过第一原理总能计算和分子动力学模拟的方法，研究了水分子在NaCl(001)面的吸附和扩散过程，NaCl纳米晶粒在液态水中的水合和微观溶解过程，以及固液界面处NaCl的早期结晶过程。　　 首先，笔者研究了不同覆盖度下水分子在NaCl(001)面的吸附位形和能量：从水分子单体(monomer)，二聚物(dimer)，四聚物(tetramer)到一个单层的水分子(1ML)，1.5 ML、1.75 ML和2 ML的水分子的吸附。单个水分子的最稳定吸附位形是HOH平面斜躺在NaCl(001)面上，这包含着强的O-Na+、H-Cl-相互作用。计算表明，水分子和衬底之间的相互作用同时包含离子键和共价键的特征。氢键显著地影响着水分子dimer和tetramer的吸附位形，反过来水分子和衬底之间的作用会影响氢键的强度。在覆盖度>1 ML的情况下，水分子之间倾向于形成由氢键连接的水分子网络。随着覆盖度的增加，水分子—衬底相互作用逐渐削弱，水分子—水分子相互作用逐渐增强。笔者还把计算结果和现有的实验结果作了比较和分析。此外，笔者计算了单个水分子和1 ML的水分子在NaCl(001)面吸附的振动谱，研究了单个水分子的扩散路径和扩散势垒。　　 其次，研究了NaCl的纳米晶粒在水中的水合与溶解过程。在溶解之前，固液界面处的水分子呈现出多层分布。本文推导了纳米晶粒的单粒子动能分布函数，计算了纳米晶粒及其周围的液态水的振动谱，并和实验结果作了比较。溶解过程通常从角上的Cl-离子开始，先同时断开两个离子键，再断开第三个键，沿着最可几的[111]方向溶入水里。这些特征主要是由晶体结构，溶解的势垒，以及两种离子溶解前后的水合圈结构决定的。一个Cl-(Na+)离子溶解之后，紧接着溶入水里的是其附近的一个带相反电荷的Na+(Cl-)离子，这使得NaCl纳米晶粒溶解过程按照Cl-，Na+，Cl-，Na+…这样正负离子交互的顺序进行。　　 最后，在H2O/NaCl(001)固液界面处研究了溶解的逆过程—结晶过程。笔者确定了临界晶核的尺寸，分析了过饱和度对临界尺寸的影响。由于固液界面处存在一个相对稳定的水分子网络，使得界面处的稳定晶核里包含的Na+离子数量多于Cl-离子。Na+和Cl-的这种不同的沉积特性导致衬底表面附近带上正电，这将吸引溶液中带负电的Cl-沉积到衬底上。这可能导致一种新的形核驱动力。通过和真空外延生长作对比，笔者进一步确认了水分子扮演的角色。在高过饱和度和室温的条件下，晶核呈现出三维岛状生长。我们分析了影响生长模式的因素。