【摘 要】
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随着石油能源的日益枯竭,怎样实现能源的高效利用受到人们越来越多的关注。天然气是一种十分有前景的清洁能源,因其具有稳定、简单、含量多的烷烃等优点受到众人的青睐,其主
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随着石油能源的日益枯竭,怎样实现能源的高效利用受到人们越来越多的关注。天然气是一种十分有前景的清洁能源,因其具有稳定、简单、含量多的烷烃等优点受到众人的青睐,其主要成分为甲烷。甲烷以传统火焰方式燃烧产生的高温(约1500℃以上)会把空气中的N2氧化成NOx,当甲烷在没有完全燃烧的情况下会有CO生成,从而产生新的空气污染,且燃烧效率较低。而催化燃烧是解决这些问题的有效途径。研究具有高活性以及高稳定性的催化甲烷燃烧催化剂成为了催化工作者的不懈追求。近年来,微波加热具有反应速率快、高效节能、环境友好等诸多优点,在合成催化剂的领域中引起的研究者们的广泛关注。本论文采用微波法将Sr掺杂到了La Mn O3.15中,成功的合成了一系列La1-xSrxMn O3.15催化剂。Sr作为碱土金属可以作为钙钛矿的A位离子。并且其价态较原来的La3+低,当用Sr来取代一部分La时可以提高原有催化剂的活性。其中La0.8Sr0.2Mn O3.15催化剂活性最好,在温度为550℃时甲烷的转化率为84%。以La0.8Sr0.2Mn O3.15作为载体,负载贵金属Pd,研究了不同Pd的负载量对催化甲烷燃烧的影响。通过XRD测试发现催化剂均保持着La Mn O3.15结构,TEM结果表明Pd物种均很好的分散在载体上。通过H2-TPR、O2-TPD和XPS等方法研究了催化剂的可被还原能力、储放氧能力及表面物种的分布,实验结果表明微波法合成的x%Pd/La0.8Sr0.2Mn O3.15催化剂具有较多的氧空位、可被还原性强等优点,其中Pd是以Pd O形式存在的。在本系列催化剂中6%Pd/La0.8Sr0.2Mn O3.15催化甲烷燃烧效果最为突出,,在温度为550℃时甲烷即完全转化。另外,本文还用微波法合成了x%Pd-y%Co/CeO2系列催化剂,目的为研究Co的掺入对Pd/CeO2催化剂性能的影响。以x%Pd/CeO2及y%Co3O4/CeO2催化剂作为对比。通过N2吸附脱附、H2-TPR及O2-TPD等表征方法发现4%Pd-y%Co/CeO2催化剂的催化性能较x%Pd/CeO2的低,氧空位的量相对较少,这些可能是导致4%Pd-y%Co/CeO2催化剂活性下降的原因。
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