【摘 要】
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丙烯是用来生产聚丙烯、丙烯醛、聚丙烯腈、环氧丙烷等工业产品的原材料。随着化石能源的迅速消耗,传统的工业生产方法已无法满足日益增长的丙烯需求。近些年页岩气中的丙烷直接脱氢制备丙烯工艺得到大力发展,相关催化剂体系的研究也一直在进行。铂（Pt）基催化剂因为其催化活性高,活化C-H键的本领强,对环境友好等优点而受到广泛关注。然而,Pt基催化剂也面临着成本高昂,易失活等问题。本文在控制贵金属负载量,提升原子
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丙烯是用来生产聚丙烯、丙烯醛、聚丙烯腈、环氧丙烷等工业产品的原材料。随着化石能源的迅速消耗,传统的工业生产方法已无法满足日益增长的丙烯需求。近些年页岩气中的丙烷直接脱氢制备丙烯工艺得到大力发展,相关催化剂体系的研究也一直在进行。铂（Pt）基催化剂因为其催化活性高,活化C-H键的本领强,对环境友好等优点而受到广泛关注。然而,Pt基催化剂也面临着成本高昂,易失活等问题。本文在控制贵金属负载量,提升原子利用率的基础上,制备了铂铁（PtFe）双金属亚纳米团簇催化剂,并结合X射线衍射（XRD）、高分辨透射电镜（HRTEM）、X射线近边吸收谱（XANES）、原位漫反射傅立叶变换红外光谱（in-situ DRIFTS）、拉曼光谱（Raman spectra）等表征手段系统研究了Fe元素的引入对催化剂的物相组成、形貌结构、表面活性位点、抗积碳能力和催化性能的影响;并进一步探究了还原时间对PtFe亚纳米团簇的表面结构和催化性能的影响;此外,对铂铟（PtIn）双金属亚纳米团簇的丙烷直接脱氢催化性能进行了探索研究。具体研究内容如下:（1）Fe元素的引入能从几何结构和电子效应方面提升Pt催化剂的性能。高角环形暗场扫描透射像（HAADF-STEM）显示合金化作用稳定了 Pt原子,形成PtFe双金属亚纳米团簇,并在催化测试中0.2Pt-0.56Fe/SiO2催化剂相较于0.2Pt/SiO2催化剂展现出了更高的活性,选择性和稳定性。在长周期性能测试中,0.2Pt-0.56Fe/SiO2催化剂的选择性可维持在99%左右,转化率能维持在热力学平衡值附近。（2）调控还原时间能改变0.2Pt-0.56Fe/SiO2催化剂的表面结构,进而影响催化活性,使丙烯产率呈现火山型曲线。XRD和HAADF-STEM结果显示还原时间的延长并未造成Pt颗粒的明显团聚;结合in-situ CO-DRIFTS（一氧化碳探针）谱图,发现还原时间达到3 h,催化剂表面的主要活性位点变为PtFe亚纳米团簇上的Pt位点。（3）探索其他合金元素,通过静电吸附法成功制备铂铟（PtIn）双金属亚纳米团簇,平均粒径只有0.63 nm。催化反应显示0.1Pt0.5In催化剂相比0.1Pt催化剂具有更优的活性、选择性和稳定性;对In不同含量的催化剂进行测试,发现0.1Pt0.5In催化剂能展现出最优异的性能,初始丙烯生成速率达到21.3 mol C3H6.gPt-1.h-1。
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