基于磁性纳米颗粒负载的催化剂制备及其性能研究

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本文通过对磁性纳米颗粒的表面树枝状聚合物(PAMAM)接枝和活性炭包埋两种不同的方法制备出具有超顺磁性的催化剂载体,并通过原位还原制得具有超顺磁性的纳米钯催化剂和纳米金催化剂。 催化剂的TEM表征结果显示通过平均粒径为42nm的Fe3O4颗粒表面接枝树枝状聚合物(PAMAM)后,经原位还原在纳米Fe3O4表面得到一层纳米钯和纳米金:由平均粒径为250nm的活性碳包埋磁性纳米颗粒负载的纳米钯平均粒径为12nm。催化剂的VSM表征结果显示所得催化剂均具有良好的超顺磁性,其饱和磁化强度分别达到了21.6emu/g和14.6emu/g。 本文分别通过Heck偶联反应和苯甲醇催化氧化反应测试所得催化剂的催化性能。实验结果显示通过聚合物接枝的方法得到的纳米钯催化剂和纳米金催化剂分别对Heck反应和苯甲醇催化氧化反应具有很好的催化效果:钯催化剂首次催化Heck反应时碘代苯转化率高达98.2%,金催化剂首次催化苯甲醇催化氧化时苯甲醇转化率可达60%,且催化剂的重复使用性好,但随着催化剂使用次数的增加,催化剂的分离效果变差。使用活性炭包埋超顺磁性纳米颗粒为载体的纳米钯催化剂对Heck偶联反应也具有很高的催化效率,首次使用时碘代苯转化率为97.8%,并且重复使用10后依然高达85%以上,并能够保持很好的分离效果。 本文结果表明将纳米催化剂负载于磁性载体之上能够在确保纳米催化剂的高效催化性能的同时有效地解决纳米催化剂的分离问题。
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