【摘 要】
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传统二次电池受限于较低的能量密度已无法满足电动汽车等新兴行业的发展需求,而锂-空气电池因具有高达11400Wh/kg的理论能量密度,被视为最具发展前景的二次储能装置之一。但目前锂-空气电池面临着过电位高、倍率性能差、循环寿命短等问题,导致其实际能量密度较低,离实际应用还有很大的差距。锂-空气电池正极是进行充放电反应的主要场所,其性能起着决定性的作用,因此,开发性能优异、成本低廉、绿色环保的锂-空气
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传统二次电池受限于较低的能量密度已无法满足电动汽车等新兴行业的发展需求,而锂-空气电池因具有高达11400Wh/kg的理论能量密度,被视为最具发展前景的二次储能装置之一。但目前锂-空气电池面临着过电位高、倍率性能差、循环寿命短等问题,导致其实际能量密度较低,离实际应用还有很大的差距。锂-空气电池正极是进行充放电反应的主要场所,其性能起着决定性的作用,因此,开发性能优异、成本低廉、绿色环保的锂-空气电池正极至关重要。本论文以生物质基碳材料为基础,通过对生物质前驱体进行结构调控、表面修饰与掺杂,得到三维自支撑过渡金属碳化物,并直接用作锂-空气电池正极。主要研究内容和结果如下:（1）基于熔融盐介质的Co、N共掺杂的自支撑生物碳正极（Co、N-wd C）的制备与电化学性能研究。以天然泡桐木作为前驱体,将三聚氰胺作为氮源,以CoCl2/Na Cl混合熔融盐为煅烧介质,一步煅烧得到Co、N共掺杂的自支撑生物碳。采用SEM、BET、TEM等表征发现熔融盐介质为生物炭引入了大量的孔洞,有利于扩大三相反应界面;XPS、元素映射图谱等证实了Co、N掺杂位的形成,这为ORR/OER提供了催化活性位点,有利于降低充放电过电位。直接以Co、N-wd C为正极的锂-空气电池,表现出优异的ORR/OER活性,且具有较高的比容量(在电流密度为0.05 mAcm-2的条件下,放电比容量为9.4 m Ah cm-2)和优异的循环稳定性(在0.5 m Ah cm-2的有限容量下稳定循环113次)。（2）基于熔盐介质的Fe3C修饰的自支撑生物碳正极的制备与电化学性能研究。本文选用天然的泡桐木为原材料,浸渍FeCl3/Li Cl熔融盐介质中,以三聚氰胺为氮源,一步热解法制备出Fe3C修饰的的三维自支撑多孔碳材料,直接用做锂-空气电池的正极。通过SEM、TEM等表征技术,证实了摩尔比为1:1的FeCl3和Li Cl的混合熔盐具有较低的共熔点,在高温下起到蚀刻剂的作用,为碳化木材创造更多的孔隙。三聚氰胺被视为含有杂原子的碳源,它在铁的催化下将氮掺杂物引入碳骨架。结果表明,由N-wd C-MS所组成的锂-氧气电池在0.1mAcm-2的电流密度下,比容量可达到50.28 m Ah cm-2,循环寿命可达190圈。这一低成本、绿色、高效的结构改善了锂-氧气电池正极所存在的问题,验证了N-wd C-MS成为有前途正极材料的可能性,为锂-氧气电池正极的设计提供了新的途径。（3）基于多孔的生物质前驱体衍生的Fe3C修饰的B、N共掺杂三维自支撑多孔碳材料。选用密度更低的、孔隙率更高的巴尔沙木为原材料,浸渍FeCl3/Li Cl熔融盐,以三聚氰胺为氮源、以硼酸为硼源,一步热解法制备出Fe3C修饰的B、N共掺杂三维自支撑多孔碳材料,直接用做锂-空气电池的正极。采用SEM、TEM、XPS等一系列表征,能够观查到其B成功掺杂到碳材料之中,并发现B的掺杂量随着硼酸的增多先升高后降低,当硼酸的添加量为0.5 g、热解温度为900°C时,所得B0.5-Fe@CN正极在电流密度为0.1 mAcm-2时,放电比容量高达82.2m Ah cm-2,限定容量为0.5 m Ah cm-2,0.1mAcm-2电流密度下循环119圈。这种高效、简单的碳材料合成方法,为锂-空气电池正极的研究提供了全新的思路与方法。
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