“环境友好工艺”是当前化工生产过程的重点方向。环氧丙烷及环氧氯丙烷作为重要的化工原料,其生产均采用传统高污染的氯醇法。以TS-1分子筛为催化剂、以H₂O₂为氧化剂的烯烃环氧化体系,具有反应条件温和、选择性高、无污染的优势,是目前最具工业应用前景的体系之一。作为烯烃环氧化反应核心的TS-1钛硅分子筛,具有优异的催化选择氧化性能。但是,传统合成方法的生产成本较高,而低成本合成方式则易导致晶粒尺寸增大;且钛源与硅源水解速率难以匹配造成大量非骨架钛;同时微孔孔道的限制效应也妨碍了产物分子的扩散。以上因素限制了TS-1分子筛的催化性能,并严重制约了其工业应用。研发制备成本低、骨架钛含量高、晶粒尺寸小且同时具有多级孔道结构的TS-1钛硅分子筛,是促进环氧丙烷等产品清洁生产和产业升级的前提和基础。本论文在廉价合成体系中,通过调节合成参数来匹配钛源与硅源的水解速率,结合添加晶种、蒸汽辅助晶化的方式制备出仅存在四配位Ti物种且具有均匀粒径的纳米尺度TS-1分子筛。小尺寸晶粒可增大分子筛的比表面积,以呈现出更多的活性位点,同时可减小b轴直孔道的扩散阻力,从而改善烯烃环氧化的反应性能。在此基础上,采用不同方式制备出具有多级孔道结构的TS-1分子筛,以通过调节其孔道结构来改善烯烃环氧化反应的扩散性能,为多级孔道纳米TS-1的合成提供设计基础和理论依据。通过不同溶液对所制备的纳米TS-1分子筛母体进行后处理改性,以获得多级孔道结构,并探究其作用机理。结果表明,Na₂CO₃溶液改性会引起结晶的逆向反应,造成骨架的坍塌、Ti的流失;TPAOH溶液改性会造成骨架中Ti的配位状态发生改变,导致催化作用无益的Ti物种出现;而采用纯NH₄F溶液改性可以制备出具有丰富的晶内介孔的多级孔道TS-1,处理之后的分子筛疏水性增强,在丙烯环氧化的反应中性能显著增强。采用可溶性淀粉作为硬模板,以空间填充的方式,在制备出多级孔道纳米TS-1的同时调节晶化体系的pH,从而得到富含四配位Ti物种的TS-1分子筛。当淀粉添加量与SiO₂含量的比值为0.4时所得的样品在氯丙烯环氧化反应中呈现出优异的催化性能。通过合成化学环境的调节,利用Kirkendall效应在无额外介孔模板剂存在的条件下,实现了一步制备多级孔道纳米TS-1晶体。通过对合成参数的考察,得到了优化的制备条件,实现了粒径、孔道的可控制备并且分子筛的收率较高,为大规模合成多级孔道分子筛提供了理论指导。