【摘 要】
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水资源短缺是一项严重的全球性挑战。数据统计,农户灰水占生活污水比重约为50%-90%。随着水资源可持续发展理念时效性推进,基于污水分质收集理念,农村地区灰水处理与回用,已逐渐成为乡村节水途径的新模式。灰水属于一种优质中水,而灰水中最典型的污染物阴离子表面活性剂（LAS）对生态环境和人类健康构成的威胁正日益严重,并且杂用水标准与农田灌溉标准均对LAS有严格的标准限量。研发农村灰水中LAS强化去除的方
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水资源短缺是一项严重的全球性挑战。数据统计,农户灰水占生活污水比重约为50%-90%。随着水资源可持续发展理念时效性推进,基于污水分质收集理念,农村地区灰水处理与回用,已逐渐成为乡村节水途径的新模式。灰水属于一种优质中水,而灰水中最典型的污染物阴离子表面活性剂（LAS）对生态环境和人类健康构成的威胁正日益严重,并且杂用水标准与农田灌溉标准均对LAS有严格的标准限量。研发农村灰水中LAS强化去除的方法,对提升农村水资源格局及促进环境绿色发展具有重要实际意义。集合西北典型缺水地区灰水概况的现场调研和文献凝练结果,吸附技术处理农村地区废水具有显著优势。因此,本着废弃资源绿色回收和环境友好型材料的制备为初衷,研发了一种纳米零价铁（nZVI）负载的改性牡蛎壳滤料（GT-nZVI/OS）,同时对复合材料制备条件及吸附目标污染物条件进行优化,阐释不同制备因素影响GT-nZVI/OS合成效能的具体过程,并揭示了单一体系中LAS吸附机制及降解机理,最终实现了模拟灰水中多种污染物的有效吸附。同时,吸附后的GT-nZVI/OS材料无二次污染,具有较好的再生性能。本文为含LAS废水处理与回用技术的研发应用提供理论指导。论文的主要研究内容和实验结果如下:（1）通过关键制备因素对GT-nZVI/OS合成的理化特性及吸附效能的影响实验,确定制备最佳条件为:牡蛎壳粒径为0.5 mm,煅烧温度为750℃,铁源与牡蛎壳比例（m L/g）为100:8,铁源与茶多酚提取液比例为1:2。GT-nZVI/OS对LAS的吸附率为91.86%,比OS高出56.13%,改性优势明显。载体OS与nZVI之间存在一个最佳负载量。SEM发现,GT-nZVI/OS表面通过煅烧产生了较多的圆形介孔孔洞,球状nZVI均匀分布在OS孔道表面及内部,粒径约20-30 nm;GT-nZVI/OS的Fe含量从0增到25.4%;XRD和XPS结果表明制备的GT-nZVI/OS部分被氧化成Fe2O3和Fe OOH,但与单纯的nZVI相比,Fe~0的特征峰振动强度明显减弱。上述表征结果证明,用茶多酚提取液（TPE）绿色合成的nZVI原位负载到OS上面,有利于提高Fe~0的抗氧化性并增强复合材料的稳定性。（2）探讨了不同条件对最佳制备条件下合成的GT-nZVI/OS吸附单一农村灰水体系中LAS效果特性。结果表明,GT-nZVI/OS的零点电荷(p HPZC)为9.29;在最佳吸附条件（p H=6、LAS初始浓度=20 mg/L、投加量=0.08 g、T=308 K）下,GT-nZVI/OS对LAS的去除率达到93.80%,平衡吸附量12.91 mg/g,均明显高于OS。GT-nZVI/OS具有更宽的p H耐受范围,p H值从2到11.5,去除率仅降低6.99%。溶解性有机物会与目标污染物发生竞争吸附,产生抑制作用;但阴离子对GT-nZVI/OS去除LAS影响轻微;且阳离子具有较好的促进作用。因此,GT-nZVI/OS可有效应用于常见废水中LAS的去除。（3）不同温度（288 K、298 K、308 K）下,伪二阶动力学模型和Langmuir等温吸附模型可用于描述OS和GT-nZVI/OS对单一体系中LAS的吸附过程,R~2>0.995。基于Langmuir,在308 K条件下,OS和GT-nZVI/OS最佳吸附量分别为14.35 mg/g和36.34 mg/g。吸附过程均是吸热自发进行,同时受颗粒内扩散和液膜扩散机制控制。通过热力学分析结果,改性后GT-nZVI/OS的作用机制从单一的物理吸附变成了物理化学吸附共同作用,其中化学吸附为主导吸附机制。（4）吸附后GT-nZVI/OS的表面和光谱特性发生了显著变化。结论表明,材料微观形貌的变化是因为LAS的加入和nZVI的腐蚀作用。XPS、FTIR和XRD结果发现,吸附过程中产生了·OH促进LAS的氧化降解。进一步结合质谱法鉴定LAS降解的中间产物及最终产物,证实GT-nZVI/OS在单一体系中去除LAS过程中,除了发生OS和nZVI的物理吸附和化学吸附等作用外,由于Fe~0和Fe2+的存在,还发生了一系列氧化还原降解,这为后续更深层次的机理探讨奠定理论基础。（5）结合前期农村灰水水质调研结果,对比研究了改性前后两种吸附滤料OS和GT-nZVI/OS对实验室模拟农村灰水中各污染物的去除效果。实验结果发现,GT-nZVI/OS对LAS、COD、TN、TP和NH4+-N的去除效果均明显高于OS。模拟灰水中污染物经过GT-nZVI/OS处理120 min后在溶液中平均浓度为:LAS 1.37mg/L、TN 8.83 mg/L、TP 0.007 mg/L、NH4+-N 9.29 mg/L、COD 58 mg/L。水质情况符合现行的《农田灌溉水水质标准》（GB 5084-2005）。
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