【摘 要】
：
含油污水作为石油行业所产生的主要工业污染源之一,其成分复杂、体量庞大、毒性较高。若油田企业排放不达标的含油污水则会受到严厉的处罚,同时也会对环境造成严重危害,甚至威胁人类健康。因此,由含油污水处理不当而带来的危害和损失是不可估量的。为解决制约我国油气田绿色可持续发展的瓶颈问题,寻求绿色高效、低成本的含油污水处理方法已成为石油工业发展的当务之急。在此背景下,本文基于高级氧化技术,以一种极具应用潜力的
论文部分内容阅读
含油污水作为石油行业所产生的主要工业污染源之一,其成分复杂、体量庞大、毒性较高。若油田企业排放不达标的含油污水则会受到严厉的处罚,同时也会对环境造成严重危害,甚至威胁人类健康。因此,由含油污水处理不当而带来的危害和损失是不可估量的。为解决制约我国油气田绿色可持续发展的瓶颈问题,寻求绿色高效、低成本的含油污水处理方法已成为石油工业发展的当务之急。在此背景下,本文基于高级氧化技术,以一种极具应用潜力的光催化氧化法对含油污水有机污染物进行氧化降解,以达到水质净化的目的。本论文主要研究内容及研究结果如下:（1）g-C3N4的形貌调控及其降解MB性能研究:以NH4Cl作为吹制剂,三聚氰胺为前驱体,结合高温热聚合法和化学吹制法一步制得二维g-C3N4-XAC纳米片。当调整二者质量比(m NH4Cl:m三聚氰胺)为2:1时,g-C3N4-2AC的光生电子、空穴复合速率最低,光催化性能最佳,仅在120 min内对100 m L浓度为15 mg/L MB的降解效率为98.01%,g-C3N4-2AC降解MB时的反应速率常数是Bulk g-C3N4的3.2倍。且g-C3N4-2AC具有良好的稳定性,即使循环使用4次,g-C3N4-2AC对MB的降解率依然接近80%。由自由基捕获实验可知,g-C3N4-2AC在降解反应中起主要作用的活性物质依次是·O2-、h+、·OH。（2）g-C3N4-2AC的双亲性改性及表征分析:分别以物理掺杂CTAB和化学接枝十二酰氯的方式对g-C3N4-2AC进行双亲性改性。通过接触角、SEM、FTIR、XPS、DRS等八种表征测试,对比分析Bulk g-C3N4、g-C3N4-2AC、CTAB/g-C3N4-2AC、LC-g-C3N4-2AC的表面性质、结构特点、光学性能。结果表明,CTAB/g-C3N4-2AC、LC-g-C3N4-2AC的疏水性均得到增强,接触角分别增大到64.50°和80.50°。由XPS、FTIR、XRD可证实物理化学两种方法已成功对g-C3N4-2AC进行了掺杂和接枝。由SEM、BET可知CTAB/g-C3N4-2AC和LC-g-C3N4-2AC的二维纳米片结构并未发生明显改变,比表面积分别是56.0128 cm~2/g、59.7475 cm~2/g。由DRS和PL可知,四种光催化剂的理论光催化活性由高到低依次为g-C3N4-2AC、LC-g-C3N4-2AC、CTAB/g-C3N4-2AC、Bulk g-C3N4。（3）Pickering乳液制备及其稳定性研究:以Bulk g-C3N4、g-C3N4-2AC、CTAB/g-C3N4-2AC、LC-g-C3N4-2AC作固体颗粒乳化剂,正己烷、甲苯、氯苯作有机相,设计Pickering乳液制备的正交实验,并以乳化系数和乳液形貌评价Pickering乳液的稳定性。结果表明,Bulk g-C3N4、g-C3N4-2AC不具乳化性能。而在不同因素条件下LC-g-C3N4-2AC均比CTAB/g-C3N4-2AC具有更强的Pickering乳液乳化效果,二者的乳状液液滴大小均在100μm左右。随着光催化剂固体颗粒浓度的增加,乳化层大致呈增大趋势,乳液液滴逐渐变得密集且尺寸也随之变小,最佳固体颗粒浓度取0.5 mg/m L。此外,油相体积越大,乳化层体积越大,并且CTAB/g-C3N4-2AC、LC-g-C3N4-2AC对正己烷、甲苯、氯苯均有相似的乳化作用,初始乳化系数均在60%以上。（4）Pickering乳液体系下含油污水的光催化降解研究:同样以正己烷、甲苯、氯苯作有机相,构建低浓度下的Pickering乳液光催化体系。光催化剂对含油污水的综合降解效果顺序依次是LC-g-C3N4-2AC、CTAB/g-C3N4-2AC、g-C3N4-2AC、Bulk g-C3N4。其中CTAB/g-C3N4-2AC在光照下的前3 h比g-C3N4-2AC具有更好的有机物降解效果,但3 h之后其降解能力轻微下降,而LC-g-C3N4-2AC一直保持最佳的综合性能。LC-g-C3N4-2AC对正己烷、甲苯、氯苯模型含油污水以及实际含油污水的降解率分别为97.2%、73.2%、65.7%、72.3%。有机物被强氧化基团逐级氧化成为醇、醛、羧酸类化合物,最终氧化成CO2、H2O等小分子物质,实现了含油污水在Pickering乳液光催化体系下的强化降解。
其他文献
随着石油工业的快速发展,石油生产及加工行业产生的含油污泥量多达1200万吨/年以上。含油污泥含油、重金属等有毒有害物质,是石油石化企业环境保护的重点关注内容之一。多年来对含油污泥的处理处置已经形成了热解、焚烧、生化处理、热洗等技术,基于各类技术存在的优缺点,研究开发新型含油污泥无害化处理新技术、新方法成为广泛关注的课题。水热氧化技术能够将有毒难降解有机物迅速、彻底地分解成H20和CO2等无机小分子
羟基自由基反应是有机物在大气和水环境中的重要降解途径。有机物与羟基自由基反应的速率常数(k OH)是表征有机物环境持久性和进行生态风险评价的重要指标。仅通过实验方法获取化学品的k OH数据成本高、费时费力,难以满足化学物质生态风险性评价的需要。因此,有必要建立有机物k OH的定量构效关系（quantitative structure activity relationship,QSAR）模型。本论
人工关节置换术包括全髋关节置换术和全膝关节置换术是治疗终末期关节疾病最有效的方法,磨损微粒诱导的骨溶解是人工关节置换术（包括THA和TKA）后无菌性松动发生的主要原因。大量研究聚焦于假体材料、外科手术方法和术后功能锻炼等,然而高脂血症与无菌性松动的之间的联系很少被研究。在本研究中,我们检测高脂对颗粒诱导的小鼠无菌性松动模型骨溶解的影响,我们证实了在小鼠实验中高脂饮食能够诱导加剧颗粒诱导的骨溶解,其
低渗透油藏占我国油藏资源比例高达70%左右,但由于其孔隙喉道细小、孔隙度小、渗流能力差造成了油田含水率高、采出程度低等问题。现阶段使用的常规化学驱油剂存在使用量较大、吸附损失较严重、对地层环境伤害较大、生产成本较高等诸多缺点。而纳米粒子-表面活性剂体系,是一种兼具纳米颗粒和表面活性剂特性的粒子,可以同时发挥表面活性剂和纳米流体的驱油机理,极大提高低渗透油藏采收率。目前应用的纳米二氧化硅体系容易团聚
航空运输业在经济全球化进程中发挥着重要作用,受限于我国富煤贫油少气的能源结构,当前生产航煤的原料已不能满足市场所需,且大量煤炭都是通过直接燃烧方式进行利用,造成资源严重浪费。因此结合本国国情,通过煤焦油加氢的方式制成航煤燃料,从而调整能源结构,解决供需矛盾,使能源能够通过高效、低碳、环保的途经被利用。本课题以煤焦油中最具代表性的酚油模型化合物做为原料,以高产航煤为目标,催化剂经优选后采用碱性氧化物
本研究针对延长石油污染土壤的环境污染问题,开展石油污染土壤化学和生物联合修复方法、条件及效果评价等相关研究,本论文的主要研究结论如下:1.采用单一氧化剂对不同石油污染土壤的原油去除效果进行研究,结果表明:（1）不同氧化剂对不同浓度石油污染土壤的除油效果差异较大,其中双氧水对高含油供试土壤（含油量20000～30000 mg/kg）的石油去除率高于NaClO和Na2S2O8,而NaClO对中低浓度供
近年来,稀土配合物的结构多样性以及它们在光、磁性和催化等方面的潜在应用引起了科学家们极大的兴趣。本论文选用分子量较小的有机配体氢化三（1-吡唑）硼酸钾（K[HB（pz）3]）、水杨醛、5-甲氧基水杨醛和草酸设计合成了五例新颖的稀土金属配合物,并对它们的结构以及磁性、荧光识别和催化CO2转化方面开展研究。论文主要工作如下:1.以K[HB（pz）3]和水杨醛、5-甲氧基水杨醛为配体合成了两个八配位四方
氧化钙作为一种典型的碱土金属氧化物,具有碱性强、甲醇溶解度小、廉价易得等特点,常用于酯交换反应中。然而,市售氧化钙普遍存在分散性较差,孔道结构不丰富等缺陷,这就导致了其在非均相反应体系中催化效率不好。天然植物来源广泛、可再生,其组织具有良好网络结构,是构建具有多级孔道材料的一个全新领域。因此,本文以花粉为模板,通过浸渍、水热、溶胶-凝胶、化学沉淀等不同沉积方式实现Ca2+在限域空间下扩散或者沉积,
目前,关于水热裂解提高稠油采收率的研究几乎都局限于外部催化剂对反应的催化作用,而忽略了外部催化剂进入油藏后可能与原位无机矿物形成复合物后共同催化水热裂解反应。因此,本论文设计并制备了外源和原位矿物的复合物,模拟稠油热采生产过程中的催化剂,优化反应条件,探讨反应机理,从而有利于指导生产。首先考察了实验所用油样的理化性质并对该实验水热裂解反应条件进行了筛选,结果表明:油样1的最佳反应温度为180℃,反
聚烯烃由于其优异的物理、化学性能而被广泛用于汽车制造、医疗器械、食品包装、管材建筑等各个行业,在社会上的需求也不断增加。目前,我国聚烯烃行业主要生产低端均聚产物,而高端聚烯烃产品和聚酯材料大多依赖进口。化学工业通常模仿天然聚合酯的结构,通过将二羧酸与醇结合来生产几种具有塑料特性的聚合物。聚酯是最重要的工业聚合物家族,存在于各种日常用品中,包括容器、织物和纤维。因此,高性能聚酯产品的开发成为该领域的