中国已探明煤炭储量的55%以上为灰分高、热值低、污染元素含量大的低阶煤，目前，低阶煤超过90%被直接燃烧掉，能源利用率低，污染严重，无法充分发挥其资源价值。热解-气化分级利用技术，可以将挥发分含量高、反应活性强的低阶煤转化为转运方便、应用广泛的液体化学品和合成气，对实现中国低阶煤资源清洁高效利用意义重大。然而，热解过程的退化反应导致了重质焦油含量增加、固相裂解反应活性位和孔道被覆盖，降低了油品品质和半焦活性。本文采用不同催化体系来调控焦油中间体的退化反应，并试图揭示包含热解原位H迁移的催化热解宏观/微观机理，形成了系列基于热解-气化分级利用技术的低阶煤定向转化路径。
　　（1）作为低温载H体，低温半焦可以调控低阶煤低温热解过程原位H迁移，阻碍小分子含H自由基相互结合，抑制焦油中间体的退化反应，降低重质焦油含量。采用低温半焦作催化剂，对BS、ER和QJ三种不同煤化程度低阶煤的热解实验研究表明，对比直接热解，轻质油品产率分别增加了126.78、83.18和139.71%，在焦油中的含量分别增加了29.05、14.14和18.18%。
　　（2）以BTX和萘油为目标产物，基于分子筛对脂肪烃中间体的裂解、重整和芳构化以及脱酚羟基作用，采用分子筛和低温半焦的耦合调控，对低阶煤的定向催化热解进行了研究。在550℃下，ZSM-5使ZT、BS和JY三种低阶煤热解焦油中的BTX含量分别从20.23、15.86和14.59area%增加到84.79、77.26和50.11area%，相对产率分别由5.18、1.35和2.12%增加到16.32、6.45和6.17%；在550℃下，低温半焦-HZSM-5复合催化剂将BS热解焦油中萘油的含量由11.19wt.%增加到31.49wt.%，产率由1.07wt.%增加到5.31wt.%。
　　（3）采用分子动力学方法，根据BS低阶煤的13C NMR和FT-IR表征，构建并优化了分子式为C722H731O72N3S的BS平均分子模型，在分子尺度上对低温半焦的催化热解机理进行了研究。模型反应性分析表明，小分子含H自由基主要来源于羰基连接C和氢化芳烃的裂解；原位H以小分子含H自由基的形式相互结合并逸出，是导致焦油中间体稳定剂不足的主要原因。对于直接热解过程，裂解反应和退化反应的竞争机制一直存在，小分子含H自由基在退化反应占优阶段的参与反应占比低于20%；对于催化热解过程，低温半焦增大了裂解反应占优阶段的温度区间，提高了裂解反应占优和部分过渡阶段的小分子含H自由基参与反应占比。
　　（4）以富H合成气为目标产物，对低阶煤催化热解半焦进行了水蒸气气化研究。在650℃下，催化热解半焦具有更好的气化反应活性和更高的碳转化速率，气化合成气中目标产物H2的含量超过80%。分析其原因：催化热解对低阶煤热解焦油中间体退化反应的抑制作用，使得半焦的比表面积增大，平均孔半径降低，气化反应的气-固接触面积增大。