【摘 要】
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近年来,锌离子电池以其成本低、安全性高、生态友好等优点在储能领域展现出了巨大的发展潜力。在众多电极材料中,钒基材料,尤其是钒氧化物,具有开放式的框架结构,可容纳大量的Zn2+离子进行能量存储。虽然二价Zn2+可通过多电子转移反应提供较高的能量密度和比容量,但Zn2+离子电荷密度高、离子半径较大,会与主体材料产生强静电引力,加速主体材料晶格结构的弯曲振动,同时引起电极材料严重的晶格变形,导致主体材料
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近年来,锌离子电池以其成本低、安全性高、生态友好等优点在储能领域展现出了巨大的发展潜力。在众多电极材料中,钒基材料,尤其是钒氧化物,具有开放式的框架结构,可容纳大量的Zn2+离子进行能量存储。虽然二价Zn2+可通过多电子转移反应提供较高的能量密度和比容量,但Zn2+离子电荷密度高、离子半径较大,会与主体材料产生强静电引力,加速主体材料晶格结构的弯曲振动,同时引起电极材料严重的晶格变形,导致主体材料结构崩塌。本论文以提高钒基化合物材料的倍率性能、循环稳定性和容量为目的,通过多种手段,包括优化电极微观形貌以及电极集成模式,利用支柱效应稳定结构,控制优化材料生长取向等手段,提升电池整体性能。以商用V2O5微米块粉末为研究主体,采用真空抽滤法,制备具有发达导电网络的无粘结剂三维柔性电极,进而构造柔性锌离子电池并对其放电容量进行了考察。提出“不使用含强极性原子粘结剂”的自支撑类电极可以提升电极在大电流密度下的放电容量。同时优化V2O5电极材料的纳米形貌,可以获得容量为402mAh·g-1的正极材料(电流密度0.5A·g-1时)。针对V2O5材料层间距狭窄,结构不稳定,容量衰退严重等问题,采用向钒基材料中引入低摩尔质量客体离子作为支柱的策略,借此来延缓由于多价离子的反复嵌入而导致结构崩塌的现象。同时,引入的小分子基团支柱极大增加材料层间距,提供更多可容纳锌离子的空间,从而提高材料的综合电化学性能。此外,通过高温煅烧法,制备了高度（001）取向的V2O5材料。实现Zn2+离子在主体材料中的高速迁移,提升了材料的倍率性能。针对高电荷密度Zn2+与V2O5材料VO层静电吸引力较大,导致Zn2+在晶格中迁移缓慢、甚至无法脱嵌、造成不断积累的问题,于是提出制备钒硫化物的策略。通过溶剂热法向VS2中引入硫缺陷,并从实验及理论分析两个角度,证实此方法有利于锌离子在材料表面的锚定以及在主体材料层间的迁移。同时,针对目前V2O5材料放电平台低,循环稳定性较差的难题,开发了新型钒基材料Mn2V2O7。将Mn2V2O7用于锌离子电池正极材料,详细研究了电极性能,提出了可能的锌离子存储机制。该材料放电平台高于V2O5,且循环性能优异,是一种极具潜力的正极材料。
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