【摘 要】
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过渡金属碳化钛Ti3C2Tx（MXene）作为一种快速发展的二维材料,受益于其丰富的表面化学和可控的层间通道,在构建先进的分离膜方面备受关注。迄今为止,MXene基分离膜的研究已带来鼓舞人心的成就。然而,较大长径比使平面间范德华力增大,成膜时层间通道狭长;此外,膜污染导致传质阻力增大,缩短其使用寿命。本论文针对MXene膜应用局限性,优选功能性纳米材料引入MXene纳米片中,实现特殊润湿性和传质孔
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过渡金属碳化钛Ti3C2Tx（MXene）作为一种快速发展的二维材料,受益于其丰富的表面化学和可控的层间通道,在构建先进的分离膜方面备受关注。迄今为止,MXene基分离膜的研究已带来鼓舞人心的成就。然而,较大长径比使平面间范德华力增大,成膜时层间通道狭长;此外,膜污染导致传质阻力增大,缩短其使用寿命。本论文针对MXene膜应用局限性,优选功能性纳米材料引入MXene纳米片中,实现特殊润湿性和传质孔道精细调控,协同构筑MXene基高性能复合膜。主要研究内容如下:（1）将天然硅酸盐矿物埃洛石纳米管（HNTc）与MXene通过超声共混和真空辅助自组装构建复合薄膜（M-Hc）。通过调控负载量与复配比实现传质通道和表面润湿性优化,并探究M-Hc复合薄膜在界面作用下流体混合物的传质效应。研究表明,HNTc的引入改变薄膜微纳层级结构,增强表面润湿性并提供选择性传质通道,复合薄膜对油水乳液的分离通量可达451±45 L m-2 h-1 bar-1,最高分离效率约为99.9%。此外,M-Hc复合薄膜可实现对染料分子的高效去除效率（99.5±0.2%）。由于对污染物分子的低界面粘附力,M-Hc复合薄膜在连续使用过程中仍保持稳定的分离性能,具有显著的抗污能力。（2）受贝壳启发,以Ti作为成核位点,通过溶剂热诱导MXene部分氧化构建富含氧空位的MXene@Ti O2异质结;同时选用石墨相氮化碳（g-C3N4）功能性掺杂材料进行协同共筑,形成0D/2D/2D异质结分离膜。层次化微结构赋予复合薄膜对油水乳液的出色分离性能(最高通量为643±26 L m-2 h-1 bar-1,效率达99.4±0.5%)。此外,基于氧空位、g-C3N4与Ti O2功能性掺杂材料的协同作用机制,异质结分离膜具有较低的禁带宽度（～2.27 e V）。优化的电子能带结构赋予复合膜优异光降解性能（染料、酚类、抗生素等）和良好自清洁特性,通量恢复率达95%以上,可实现超过45次的连续循环分离。异质结分离膜的构筑成功将光催化技术引入膜分离过程中,实现传质通道精细调变和太阳光驱动自清洁,避免不可逆膜污染问题及清洗过程产生的二次污染,为推动MXene基分离膜的构筑及其在水环境修复中的应用提供有效策略。
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